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ARTÍCULO

LamonitorizacióndelCO2difusosuperficialparaevaluarlaseguridaddelalmacenamientodeCO2

ThediffusesurficialCO2monitoringtoassessthesafetyofaCO2deepgeologicalstorage

MaríadelCarmenClementeJul1,JulioRodrigoNaharro2,LuisPérezdelVillar3

1.AcadémicaCorrespondiente.RealAcademiadeDoctoresdeEspaña.carmen.clemente@upm.es2.DepartamentodeMedioAmbiente.CIEMAT.Madrid.julio.rodrigo@ciemat.es3.DepartamentodeMedioAmbiente.CIEMAT.Madrid.l.pvillar@ciemat.es

An.Real.Acad.Doct.Vol2,(2016)pp.233-245.

RESUMEN ABSTRACT

En el marco de un proyecto de investigaciónsobre análogos naturales españoles dealmacenamiento y escape de CO2, se eligierontres zonasde la cuenca terciariadeGañuelas-Mazarrón (Murcia) para medir el flujosuperficialdifusodeCO2,utilizandoelmétodode la cámara de acumulo. La cuenca secaracteriza por la presencia de un acuíferoprofundo,termal(~47ºC),salino,ricoenCO2,y atravesado por dos sondeos de exploracióngeotérmica. Los datos de flujo se trataronmediante un método gráfico-estadístico,KrigingysimulaciónGaussianasecuencial.Losresultadossugierenquelasmargasdelacuencaactúancomounsellomuyeficaz frentealCO2delacuífero,evitandosufugaalasuperficie.Portanto,elsistemaestudiadopuedeconsiderarseun excelente ejemplo para garantizar, poranalogía,laseguridaddeunAGP-CO2.

IntheframeworkofaglobalinvestigationoftheSpanish natural analogues of CO2 storage andleakage,threeselectedsitesfromtheGañuelas-MazarrónTertiaryBasin(Murcia)werestudiedforcomputingthediffusesoilCO2flux,usingtheaccumulation chamber method. The Basin ischaracterised by the presence of a deep,thermal (~ 47ºC), saline and CO2-enrichedaquifer that was intersected by two deepgeothermal exploration wells. CO2 flux datawere processed by means of a graphical-statistical method, Kriging estimation andsequential Gaussian simulation methods. Theresults have allowed concluding that theTertiarymarlycap-rockofthisaquiferactsasavery effective sealing, preventing any CO2leakage from this natural CO2 storage, beingthereforeanexcellentscenariotoguarantee,byanalogy,thesafetyofaCO2-DGS.

Palabrasclave:flujodifusodeCO2;cámaradeacúmulo; almacenamiento geológico profundode CO2; análogo natural; Cuenca Terciaria deGañuelas-Mazarrón.

Keywords: diffuse CO2; flux, accumulationchamber;CO2deepgeologicalstorage;naturalanalogue;Gañuelas-MazarrónTertiaryBasin.

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1.INTRODUCCIOc N

El dióxido de carbono es un gas de efecto invernadero que existenaturalmente en la atmósfera. Las actividades antropogénicas, especialmente lasrelacionadas con la generacióndeenergía apartirde combustibles fósiles, estánaumentando la concentración de dicho gas en la atmósfera desde el inicio de laindustrialización,aprincipiosdelsigloXIX(MACKENZIEetal.,2001),hastanuestrosdías.UnadelasopcionesmásimportantesparareducirlasemisionesdeCO2alaatmósfera, ypor lo tanto amortiguar sus efectos sobre el cambio climático, es eldesarrollodelastecnologíasdecapturayalmacenamientodeCO2(CAC),quesehandesarrolladoprincipalmenteparalasgrandesfuentesindustrialesdeemisión,comoson las centrales térmicas, cementeras, refinerías, industrias siderúrgicas ycerámicas,etc.ElalmacenamientogeológicoprofundodeCO2(AGP-CO2)representalaúltimaetapadedichastecnologíasy, loqueesmásimportante,elmétodomásaceptadointernacionalmenteparaelsecuestrodelCO2.

Entre las posibles formaciones para un AGP-CO2, los acuíferos salinosprofundos representan una de las opciones más adecuadas, especialmente enaquellos países en los que otras opciones de almacenamiento, como son losyacimientosdegasy/opetróleoagotadosocasiagotadosy/olascapasdecarbónnoexplotableseconómicamente,nosonviables.EnEspaña,lacapacidadestimadaparaelAGP-CO2enacuíferos salinosprofundosesde45000Mt, segúndatosdelproyectoeuropeoGeoCapacity(ZAPATEROetal.,2009).

Sin embargo, con el fin de predecir, lo más aproximadamente posible, elcomportamientoalargoplazodeunAGP-CO2(>1000años),serequiereelestudiode los almacenamientos naturales de CO2 o análogos naturales, ya que sonherramientas útiles para entender el comportamiento del CO2 a esa escala detiempos y permiten obtener datos aplicables a un AGP-CO2 en una formacióngeológicaadecuadaypredecirsuevolución(PEARCEetal.,2004).

La comunidad científica ha aceptado, generalmente, que la predicción delcomportamiento,alargoplazoyentérminosdeseguridad,deunAGPderesiduosindustriales tóxicos (residuos radiactivos de alta actividad, gases industriales yresiduos mineros) no puede realizarse satisfactoriamente sobre la base de lasinvestigacionesrealizadas,acortoplazo,en los laboratorios(PETIT,1992).Por lotanto, los países afectados por estos problemas han desarrollado métodos deinvestigación que incluyen tanto pruebas realizadas en el laboratorio, donde lasvariablesestáncontroladas,comoelestudiodeanálogosnaturaleseindustriales.


Aunquelas investigacionesrealizadasensistemasnaturalesdondeexistenacumulaciones de CO2 no están aún lo suficientemente desarrolladas, algunosautores (CZERNICHOWSKI-LAURIOL et al., 1996) han realizado un inventario de losreservorios naturales de CO2 a nivel mundial, así como de las reaccionesexperimentales entre el CO2 y las rocas susceptibles de almacenarlo (PEARCE,ROCHELLE,1999).Porotraparte,durantelaúltimadécadasehanrealizadovariosestudios centrados en la evaluación de la seguridad de un AGP-CO2mediante lainvestigaciónde análogosnaturalesde almacenamientoy escapedeCO2 (PRADO-PÉREZ,PÉREZDELVILLAR,2011).

A este respecto, unode los aspectosmás importantes relacionados con laevaluacióndelcomportamientodeunAGP-CO2enunacuíferosalinoprofundoesaumentar el conocimiento sobre la interacción entre el CO2 y las formacionesalmacén y sello, así como la resistencia físico-mecánica de esta última. Comoconsecuencia de esta interacción, las mediciones de las tasas de fuga de CO2superficialconstituyenunaherramientaútilparaevaluar:i)laeficienciadedichosprocesosdeinteracción;ii)lacapacidaddelaformaciónsellopararetenerelCO2;yiii)losposiblesefectosdelCO2sobreelmedioambiente.

Porestasrazones,estetrabajosehaenfocadoenelestudiodelacapacidadderetencióndelaformaciónsello,midiéndoseparaelloelflujosuperficialdifusodeCO2enunazonaseleccionadapor: i) lapresenciadeunacuíferosalinoprofundoenriquecido en CO2; ii) sus características geológico-estructurales; y iii) lanaturaleza de la formación sello. Dicha zona es la cuenca terciaria de Gañuelas-Mazarrón,alsurestedelaPenínsulaIbérica,enlasZonasInternasdelasCordillerasBéticas(Figura1).

ElacuíferosalinoprofundoenriquecidoenCO2sealojaenlosmármolesdelComplejoNevado-Filábride,situadosenlabasedelacitadacuencaterciaria,yquefueronatravesadospordossondeosrealizadosenlapasadadécadadelosochentacon fines geotérmicos, denominados El Alto de El Reventón y La Ermita de ElSaladillo(RODRÍGUEZ-ESTRELLA,2006).Laformaciónselloestácompuestapormargasmiocenas(>500mdeespesor), lascualesevitaronlasfugasdeCO2hastaqueseperforaronpozosconfinesagrícolasdurantelapasadadécadadelossesentayloscitadossondeosgeotérmicos.LasobreexplotacióndelosacuíferosmássuperficialesprovocósucontaminaciónporelascensodelCO2deorigenprofundo(CERÓNetal.,1998).


Figura1.MapageológicoesquemáticodelacuencaterciariadeGañuelas-Mazarrón.

Porlotanto,aunqueelCO2fuedetectadodespuésdelaperforacióndedichossondeos, el objetivo principal de este trabajo ha sido detectar las posibles fugasdifusasdeCO2desdeelacuíferosalinoprofundohastalasuperficie,conelfinde:i)determinarsilaformaciónmargosaescapazdeactuarcomounsellogeológicodeCO2de formaeficazyeficiente;y ii)extrapolar losresultados,poranalogía,parapredecir,alargoplazo,elcomportamientodelosmaterialesqueformanelsellodeunAGP-CO2.

2.MATERIALYMEc TODOS

ElflujodifusosuperficialdeCO2semidióensitiospreviamenteseleccionadosdeacuerdoconsuscaracterísticasgeológico-estructuralesy,enparticular,porsumayordensidaddeinterseccionesdelineamientos,yaqueestospuntosactuarían,probablemente,comovíaspreferentesdeescapedelCO2profundo(PÉREZDELVILLAR,2009). Para ello, se realizó un estudio previo de los lineamientos de la zona


(probables fracturas y/o fallas) sobre las ortofotografías del Plan Nacional deOrtofotografíaAérea(PNOA)(Figura2).Elnombredelossitiosexplorados,asícomoel númerodemedidas realizadas y la superficie explorada están recogidos en laTabla1.Todaslasmedidasserealizaronduranteelmesdeseptiembrede2009.

Figura2.LocalizacióndelasáreasseleccionadasparalamedidadelflujodifusosuperficialdeCO2.Nóteselaaltadensidaddeinterseccionesdelineamientosexistente.

Tabla1.Sitiosexplorados,númerodemedidasdeflujodifusodeCO2ysuperficie

abarcada.Sitios Medidas Superficieexplorada(m2)

LasMoreras 128 52700

LaMajada 277 72800

ElSaladillo 187 136000

Desde el punto de vista geológico, Las Moreras y La Majada estánaproximadamente situados en el contacto entre los materiales terciarios de lacuenca de Gañuelas-Mazarrón y los materiales triásicos que bordean la misma,mientrasqueElSaladillosesitúaenelbordenortededichacuenca(verFigura2).En este último sitio se perforó un sondeo profundo (535 m) en 1985 para la


exploracióngeotérmicadelazona,elcualcortóalacuíferosalinoprofundoaunaprofundidadaproximadade450m.EsteacuíferorepresentalaúnicafuentedeCO2libreydisueltoenlamencionadacuencaterciaria.

LasmedidasdeflujodeCO2serealizaronutilizandolacámaradeacumulo(PARKINSON,1981;KANEMASAUetal.,1974),lacualsecaracterizafundamentalmenteporsusensibilidad,bajocosteyoperatividadrápidaysencilla.Aunqueestemétodose empezó a utilizar con fines agrícolas (KANEMASAU et al., 1974), en los últimosveinteañossehavenidoaplicandosistemáticamenteparamedirelCO2difusoenambientes volcánicos y geotérmicos (CHIODINIet al., 1998).Además, estemétodopuede aplicarse también paramedir las emanaciones de gases en vertederos deresiduos sólidos urbanos (CARDELLINI et al., 2003). El equipo utilizado,comercializadoporlacompañíaWestSystems©,incluye:i)unacámaracilíndrica,dedimensionesconocidas,abiertaporlaparteinferior,porlaqueseponeencontactoconlasuperficiedelsuelo,yequipadaconunapequeñahéliceparamezclarlosgasesprocedentesdelmismo; ii)unespectrofotómetro infrarrojo (IR) equipado conelsensordeCO2LICORLi-820;iii)unconversoranalógico-digital(AD)quetransformalaseñaldesalidadeldetectorIR;yiv)unordenadordebolsillo(PDA),conconexióninalámbrica(Figura3).ParaevitareldeteriorodelabombayeldetectordeCO2porlahumedaddel suelo, se colocóMg(ClO4)2, comodesecante, entreel conectordesalidadelacámaradeacumuloylaentradaaltuboqueseconectaconlabomba.Lasmedidasfuerontomadasduranteperíodosenlosqueeltiempoerasecoyestableparaevitarlainfluencia,sobrelamedida,delaslluviasylaconsiguientehumedaddel suelo. Ambos factores afectan de manera importante al comportamientogeoquímicodelCO2,yaqueéstesedisuelvefácilmenteenaguay,porlotanto,losvaloresadquiridosseríaninferioresalosreales.

Elmétodo demedida consiste en colocar, sobre la superficie del suelo, lacámaracilíndricadelequipo,permitiéndoseasílaacumulacióndelosgasesemitidosporelsuelo.Dichosgases,despuésdebombearsehaciaeldetectorIRdeCO2,conuncaudalaproximadode20mLs-1,vuelvenalacámara,cerrándoseasíelcircuitoyevitándose,porlotanto,posiblescontaminaciones.Porúltimo,laseñalemitidaporelIRsetransforma,medianteelconversorAD,enunaseñaldigitalquesetransmitedirectamentealaPDA,dondeseobserva,entiemporeal,la[CO2]frentealtiempo.Porlotanto,elflujoseobtienemidiendoelincrementodela[CO2]comounafuncióndel tiempo, expresado en ppm s-1, en volumen. Al objeto de convertir laconcentraciónvolumétricaenunidadesdemasa(gm-2día-1omolm-2día-1),sehadetenerencuentaelvolumende lacámara,asícomolapresiónatmosféricay latemperatura,ambasvariablesmedidasduranteeltrabajodecampo(MAZOT,TARAN,2009).


Figura3.RepresentaciónesquemáticadelmétododelacámaradeacumuloutilizadoparamedirelflujosuperficialdifusodeCO2.

ElcálculodelflujodesalidadeCO2serealizómedianteunanálisisgráfico-estadístico(CHIODINIetal.,1998),usandoparaelloloscódigosSPSSyORIGIN.Estemétodo,ampliamenteutilizadoparaeltratamientodedatosgeoquímicos,consisteenladivisióndelosvaloresdeflujodeCO2endiferentespoblacioneslog-normales,teniendo en cuenta los puntos de inflexión. En un gráfico logarítmico deprobabilidad, una población log-normal está representada por una línea recta,mientrasqueunacurvaconunpuntodeinflexióndescribeladistribuciónteóricadedos poblaciones log-normales superpuestas. En general, la superposición de npoblaciones log-normalesquedarepresentadaporunacurvacaracterizadapor laexistencia den-1 puntos de inflexión (SINCLAIR, 1974). Por lo tanto, estemétodopermitereconocerlasdiferentespoblacionesexistentesenunconjuntodedatosy,con ello, su proporción con respecto a su total. Los parámetros necesarios paracalcularel flujo totaldeCO2decadapoblación fuerondeterminadosmedianteelmétododeSichel(SICHEL,1966).Estosparámetrosincluyenlosvaloresmediosdeflujodelaspoblacionesysusdesviacionestípicascorrespondientes.ElflujototaldesalidadeCO2asociadoacadapoblaciónseobtuvomultiplicandoeláreaexploradadecadasitio,laproporcióndecadapoblaciónyelvalormediodeflujodeCO2.Elvalor del flujo de salida de CO2 de cada área explorada se obtuvo sumando lacontribucióndecadapoblación.


La representación gráfica de la distribución espacial del flujo de CO2 serealizó utilizando los métodos geoestadísticos de estimación por Kriging y desimulación Gaussiana secuencial (sGs) (DEUTSCH, JOURNEL, 1998), utilizando loscódigosArcGISyStanfordGeostatisticalModelingSoftware(SGeMS).

3.RESULTADOSYDISCUSIOc N

Losdatosobtenidosdurante la campañaexperimental fueron tratados, enprimerlugar,pormediodeunanálisisestadísticoafindeobtenerlosestadísticosdescriptivos básicos (Tabla 2). De dichos datos se infiere que flujos de CO2superioresa1molm-2día-1sólosemidieronesporádicamente,siendoelparajedeLaMajadadondeseregistraronlosflujosmásaltos.

Tabla2.Estadísticosdescriptivosbásicosobtenidosapartirdelasmedidasdeflujosuperficial

deCO2,expresadosenmolm-2día-1ygm-2día-1

Medidas Media Mínima Máxima Desviacióntípica

ElSaladillo

FlujoCO2(molm-2día-1) 187 0,353 0,020 1,103 0,254

FlujoCO2(gm-2día-1) 187 15,53 0,887 48,541 11,188

LasMoreras

FlujoCO2(molm-2día-1) 128 0,261 0,008 0,929 0,195

FlujoCO2(gm-2día-1) 128 11,475 0,333 40,874 8,582

LaMajada

FlujoCO2(molm-2día-1) 277 0,877 0,007 7,503 0,787

FlujoCO2(gm-2día-1) 277 38,584 0,322 330,149 34,635

Como losdatosde flujodeCO2 tiendenaunadistribución log-normal, losdatoslog-normales(ln)delflujodeCO2fuerontratadosdeacuerdoconelmétodode Sinclair (SINCLAIR, 1974). De esta manera, los gráficos logarítmicos deprobabilidad permitieron identificar, mediante los puntos de inflexión, lasdiferentespoblacionesparacadaáreaexplorada.Así,paraElSaladillo(Figura4)yLasMoreras(Figura5)seidentificarondospuntosdeinflexión(-0,17y-2.74;y-3,0y-0,35,respectivamente),porloquesereconocierontrespoblacionesencadaunodelossitios.Encambio,enLaMajadasóloseobservóunpuntodeinflexión(-1,74)y,por lotanto,dospoblaciones(Figura6).Laspoblacionesdefinidasporescasosdatos, hecho observado en todas las áreas exploradas, se consideraron pocosignificativas en comparación con la población principal. Por consiguiente, lapoblaciónconmayornúmerodedatosseconsiderócomo laprincipal,ysuvalor


medio como el flujo de fondo de CO2 en cada área explorada. Los parámetrosestadísticosdelaspoblacionesidentificadasencadaárea(Tabla3)haservidoparacalcular,medianteelestimadortdeSichel(Mi),elflujototaldeCO2liberadohacialaatmósfera por esas áreas. Es decir, 2,017; 0,615; y 2,122 t de CO2 día-1 para ElSaladillo,LasMorerasyLaMajada,respectivamente.

Figura4.Histograma(a)ygráficodeprobabilidad(b)dellndelflujodeCO2,expresadoenmolm-2

día-1,paraeláreadeElSaladillo.NóteseladistribuciónGaussianadelasmedidas.Lospuntosdeinflexiónseindicanmedianteflechas.


día-1,paraeláreadeLasMoreras.NóteseladistribuciónGaussianadelasmedidas.Lospuntosdeinflexiónseindicanmedianteflechas.



día-1,paraeláreadeLaMajada.NóteseladistribuciónGaussianadelasmedidas.Lospuntosdeinflexiónseindicanmedianteflechas.

Tabla3.ParámetrosestimadosdelasdistintaspoblacionesreconocidasencadaáreayescapetotaldeCO2,deacuerdoconelmétododeSinclair(SINCLAIR,1974)yelestimadortdeSichel

(SICHEL,1966).

Áreaexplorada(campaña)

PoblacionesdeflujodeCO2

Medidas Proporción(%)

ValormediodeflujodeCO2

(Mi)

(molm-2día-1)

FlujototaldesalidadeCO2

(tdía-1)

95%intervalodeconfianza,

desviacióntípica

(tdía-1)

ElSaladillo(Sept.2009)

1 10 5.3 0,036 0,012 0,029-0,007

2 164 87,7 0,312 1,64 1,853-1,481

3 13 7,0 0,876 0,365 0,373-0,361

Total 187 100 2,017 2,255-1,849

LasMoreras(Sept.2009)

1 6 4,7 0,017 0,002 0,003-0,001

2 111 86,7 0,231 0,466 0,527-0,420

3 11 8,6 0,737 0,147 0,161-0,139

Total 128 100 0,615 0,691-0,560

LaMajada(Sept.2009)

1 9 3,2 0,011 0,001 0,006-0,001

2 268 96,8 0,573 2,121 2,424-1,897

Total 277 100 2,122 2,430-1,898

AlcompararestosdatosconlosdeotroslugaresdelaToscana(Italia),dondeexistenimportantesrespiraderosdeCO2,sepuedeseñalarqueelflujodeCO2enlas


áreasexploradases relativamentebajoyconunosvaloressimilaresa losquesedetectan en suelos por su actividad biológica (PARKINet al., 1996), y que se hanestimadoen~5gm-2día-1paraambientesáridos (RAICH,SCHLESINGER,1992). Sinembargo, el flujo menor de CO2 estimado es el correspondiente al sitio de LasMoreras(11,67gm-2día-1),elcualesmásdeldoblequeelestimadoparalossuelosenzonasáridas.Estadiferenciapuedeexplicarseteniendoencuentaquelazonadeestudioseencuentrabajocondicionessemiáridasy,porlotanto,condesarrollodeciertavegetación,asícomoconimportanteactividadagrícola.

4.CONCLUSIONES

LainvestigaciónrealizadasobreelflujosuperficialdeCO2endeterminadossitiosdelacuencaterciaradeGañuelas-Mazarrónsugiereque:

1.Laformaciónmargosamiocenapareceactuarcomounsellomuyeficaz,yaquenopermiteelescapedeCO2hacialasuperficie.Esdecir,entérminosdeflujodeCO2difuso,estaformaciónsedimentariarepresentaríaunaexcelentebarreraantecualquierescapedeCO2queseprodujeradesdeunAGP-CO2emplazadoenunmediogeológicosimilar.

2. Los mapas generados a partir de la estimación por Kriging y/o de lasimulaciónGaussianasecuencialsepuedenutilizarpararepresentarladistribuciónespacial de flujo superficial deCO2, así comopara cuantificar el CO2mediante lainterpolación/extrapolaciónde losvaloresmedidos.Estoesaplicableacualquiercuenca sedimentaria que reúna unas características similares a las de Gañuelas-Mazarróny,porlotanto,susceptibledeserelegidaparaalmacenarCO2deorigenantropogénico.

3.LossitiosinvestigadospresentanunfondodeCO2similaralregistradoenzonas cultivadas. Sin embargo, algunas excepciones han sido detectadas, perorelacionadasconperturbacionesantropogénicas,comosonlossondeos.

4. El acuífero salino profundo enriquecido en CO2, y cuyo sello estaríaconstituidoporlasmargasmiocenas,representaunexcelenteanálogonaturaldelcual se pueden obtener datos válidos para predecir el comportamiento, a largoplazo,deunAGP-CO2,siempreycuandoelsitioelegidoparainyectarCO2presentecaracterísticasgeológicassimilaresynoseencuentreperturbado,comoeselcasodelacuencaterciariadeGañuelas-Mazarrón.


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