INTRODUCCION AL CONOCIMIENTO DE REACTORES NUCLEARES · Reactor Nuclear RA-4. Area de Tecnolog a y...

Reactor Nuclear RA-4. Area de Tecnologıa y MaterialesNucleares. Facultad de Ciencias Exactas, Ingenierıa y

Agrimensura. Universidad Nacional de Rosario.Adscripcion RA-4 2012-2013

INTRODUCCION AL CONOCIMIENTO DE REACTORES

NUCLEARES

Alumnos: Frattini, Giuliano - Lovino, Marıa BelenDirector: Ing. Aldo Marenzana

Resumen

En la primera etapa de la adscripcion se calculo el perıodo y la reactividad del ReactorArgentino 4, resultando ser 422s y 2, 8 $ respectivamente. El valor del periodo difiere enun 12 % contra el ultimo valor calculado en el Reactor. En la segunda etapa se activo unamuestra de Molibdeno mediante irradiacion, obteniendose los espectros de energıa para elTc99m, correspondienes al primer, segundo, tercer y cuarto dıa posteriores a la irradiacion.Se calculo el perıodo de semidesintegracion resultado este en 75 horas. El valor calculadodifiere en 13 % con respecto a los valores de tablas de radionucleidos.

Marco Teorico

En la naturaleza hay ciertos elementos quepueden emitir espontaneamente partıculas oradiacion modificando la naturaleza o el esta-do de los nucleos de sus atomos. Este procesode emision se llama desintegracion radiactivay el fenomeno radiactividad.La desintegracion radiactiva responde a lasleyes estadısticas y sus propiedades son in-dependientes de cualquier influencia del en-torno tales como presion, temperatura, cam-pos electricos o magneticos y reaccionesquımicas.Considerando una muestra formada por ato-mos de un elemento radiactivo, en instantesde tiempo aleatorios, se produciran desinte-graciones radiactivas. Esto ocurrira con unaprobabilidad, que es propia del nucleido con-siderado. Se define entonces una constantede desintegracion, que es la probabilidadde que un nucleo se desintegre en la unidadde tiempo. Se la denota con la letra λ y suunidad es una inversa del tiempo.

Fision

En este proceso un nucleo se divide en2 partes, y muy ocasionalmente en 3,emitiendose simultaneamente de uno acinco neutrones llamados neutrones in-stantaneos o de fision.Existe la fision espontanea (p.e. 235U) y lafision provocada por el bombardeo con unapartıcula. En el segundo caso, y al igualque en otro tipo de reacciones nucleares,la energıa mınima necesaria para produciruna fision, conocida como umbral en-ergetico, es menor para neutrones que parapartıculas cargadas, pues estas necesitan unadicional de energıa para vencer la repulsioncoulombiana de los nucleos. Ademas delos neutrones instantaneos, en la fision seemiten rayos γ y neutrinos los que se llevanuna parte apreciable de la energıa liberada.

En general los nucleos fisionan con mas facili-dad cuando mayor es su numero de masa. Sinembargo con neutrones de suficiente energıase pueden fisionar elementos de bajo numeroatomico, como el bismuto, el plomo, el oro,el mercurio, etc.

Frattini-Lovino Universidad Nacional de Rosario - Adscripcion RA-4 Pagina 1

Estas reacciones son endoenergeticas, o sea esnecesario consumir energıa para producirlas.En cambio, un conjunto de nucleıdos pesa-dos fisionan en reacciones notablemente ex-oenergeticas, en particular algunos isotoposdel U y del Pu que son fisionables por neu-trones lentos, llamados termicos. Los nu-cleıdos que fisionan facilmente en reaccionesexoenergeticas con neutrones termicos son elU233, el U235 y el Pu239 y son por lo tanto degran interes como combustibles de los reac-tores nucleares termicos. De ellos solo el U235

se encuentra presente en la naturalezay en proporciones muy pequenas (≈ 0.7 %del U natural). La emision de dos o mas neu-trones en cada fision y su posible empleo co-mo nuevos proyectiles capaces de producirotras fisiones es lo que permite el desarrol-lo de una reaccion en cadena. Para estoes necesario que al menos un neutron de losproducidos en cada fision, por termino medioinicie otra.Si esta condicion no se da, la fision de unbloque de material fisionable disminuira lenta-mente y se extinguira. Si la condicion se da es-trictamente (un neutron de cada fision iniciaotra) se tendra un proceso de liberacion deenergıa a velocidad constante. Y por ultimo,si mas de un neutron de cada fision iniciaotra, la energıa liberada se incrementara rapi-damente. A las situaciones anteriores se lasconoce como subcrıtica, crıtica y super-crıtica respectivamente

Condiciones de Criticidad

La posibilidad de poder utilizar la energıaliberada en el proceso de fision, es crean-do condiciones tales que se pueda manten-er una reaccion en cadena autosostenida sinuna fuente de neutrones externa. Esto puedeconseguirse pues dos o mas neutrones se lib-eran en cada fision.Hay que tener en cuenta el hecho de que al-gunos de los neutrones generados en la fisionpueden, o bien ser absorbidos por materialno fisionable (elementos estructurales del re-

actor) o algun material puesto para irradiar,o escapar del sistema o nucleo del reactor.Un reactor es un sistema que contiene com-bustible nuclear con material fisionable, unrefrigerante y la propia estructura. Si el ob-jetivo es que la mayor parte de las fisionessean producidas por neutrones de baja en-ergıa, entonces debera agregarse un materialmoderador para que, por medio de colisioneselasticas, los neutrones de fision se modereno termalicen.

A continuacion, sin entrar en el detalle sobrela disposicion y tipos especıficos de materi-ales que forman el nucleo, se pueden imaginarlas alternativas principales seguidas por losneutrones dentro del reactor y obtener un re-sultado que, si bien es muy general, dara indi-caciones que se necesitan al encarar un disenomas detallado. Para simplificar el tratamien-to, se supone que el sistema es lo suficiente-mente grande como para despreciar la perdi-da o escape de neutrones por los bordes. Esconveniente definir un factor, k, que repre-senta la relacion del numero de neutrones deuna generacion cualquiera con el numero deneutrones correspondientes a la generacioninmediatamente anterior, denominado el fac-tor de multiplicacion o de reproduccion.Tambien, k representa el numero de neutronespresentes al final de una generacion de neu-trones por cada neutron presente al princi-pio de esa generacion. Si el factor k es por lomenos igual a 1 entonces la reaccion en cade-na es posible. El tiempo de vida del neutron,o de la generacion, puede dividirse en dos: eltiempo de moderacion tm mas el tiempo que“vive” como termico hasta que produce unafision td. Como es necesario un neutron paramantener la reaccion en cadena, el numerode neutrones en cada generacion aumenta enk− 1. Si inicialmente habıa presentes n neu-trones la velocidad de aumento o incrementopor generacion es n(k−1). Si l es el tiempopromedio entre generaciones sucesivas,


entonces:

dn

dt=n(k − 1)

l

Integrando la expresion anterior resulta:

n = n0e(k−1) t

l

donde n0 es el numero inicial de neutronesy n el numero despues de un tiempo t. Si elfactor de multiplicacion k es mayor que launidad entonces el numero n de neutronescrece exponencialmente en el tiempo; en ca-so contrario disminuye.Si k > 1 se dice que el sistema es super-crıtico, si k < 1 es subcrıtico. Si k = 1 elsistema es crıtico y se sostiene una reaccionen cadena.Tambien el flujo termico tiene una dependen-cia temporal similar a la de la densidad neu-tronica:

Φ(r, t) = A.Φ(r).e(kef−1)tl

En esta ultima expresion se explicita la de-pendencia espacial, ademas de la temporal.En el instante inicial, t = 0, resulta:

Φ(r, 0) = A.Φ(r) = Φ0

y es el flujo de neutrones termicos en la posi-cion r en el estado estacionario. A partir deese instante es cuando se produce un cambioen el factor de multiplicacion efectivo kef enuna cantidad (kef − 1).En un sistema crıtico kef = 1 y la expresion:

kef − 1 = kex

es una medida del apartamiento del reactorde la criticidad. Si es positiva el reactor es su-percrıtico y en caso contrario es subcrıtico.El tiempo requerido para que el flujo de neu-trones (o la densidad neutronica) cambie enun factor “e” es el llamado perıodo del re-actor, que se representara por T. Entonces:

Φ(r, t) = Φ0.etT (1)

Comportamiento temporal con losneutrones retardados

Los calculos anteriores se basaron en lahipotesis de que los neutrones producidos enel proceso de fision son liberados instantanea-mente.Sin embargo este no es el caso. Hay otrofenomeno que reduce drasticamente la veloci-dad del incremento del flujo para valores pos-itivos y [0.1cm] pequenos de kex. Del numerototal de neutrones liberados en la fision, unapequena fraccion (0,7 % para el U235) no esemitida inmediatamente en el proceso de fision,sino por decaimientos radiactivos de algunosproductos de fision. Estos son los llamadosneutrones retardados. Es por la existenciade estos neutrones que es posible operar unreactor de tal manera que el incremento delflujo sera menor que el calculado consideran-do solo los neutrones instantaneos. En conse-cuencia el problema del control de un reactortermico se simplifica enormemente.Como el perıodo del reactor, para un dadoexceso de multiplicacion, es proporcional altiempo promedio de la generacion y este seincrementa, el perıodo tambien aumenta. Siti es la vida media del i-esimo precursor yβi la fraccion de dicho grupo, y desprecian-do el tiempo de moderacion, el tiempo entregeneraciones es ahora:

l′ =∑

[βi.ti + 1]

Reemplazando, para los seis grupos de neu-trones retardados los valores conocidos de losdistintos βi y ti resulta:

l′ = 0, 0942 + 0, 001 ≈ 0, 1

Entonces el perıodo del reactor, considerandolos neutrones retardados, es:

T =0, 1

kex

que para un exceso en el coeficiente de mul-tiplicacion de 0,01 es de 10 segundos. Unperıodo de esta magnitud es suficiente parapermitir un control del reactor.


Cinetica puntual

Para el calculo de la reactividad del reactor,cuyo desarrollo algebraico excede a este tra-bajo pero puede encontrarse en la bibliografiacitada, la expresion de trabajo , expresada enfuncion del perıodo del reactor que calculam-os en principio, resulta:

ρ =l∗T

+6∑i=1

βi1 + λiT

(2)

Siendo T el perıodo del reactor, l∗ el tiem-po de generacion de neutrones instantaneosy los valores de λs y βs constantes tabuladasen el Cuadro 1.

Juego de ConstantesTuttle Keepin

i βi λi βi λi1 0.038 0.0127 0.033 0.01242 0.213 0.0317 0.219 0.03053 0.188 0.1150 0.196 0.11104 0.407 0.3110 0.395 0.30105 0.128 1.4000 0.115 1.14006 0.026 3.8700 0.042 3.0100

Cuadro 1: βs y λs

La reactividad queda expresada en terminosde inversa del tiempo o, como se dice, enunidades “inhour”. Se define la unidad de“inhour” como la reactividad que hace al re-actor que tenga un perıodo estable de unahora.

Resultados

A partir de los datos experimentales se real-izo un ajuste exponencial y un ajuste lineal.Resultando para el ajuste exponencial:

Figura 1: Flujo neutronico vs Tiempo. Ajuste

exponencial en lınea roja.

Ecuacion y = A.e(−x/B) + CValor Error

Ajuste R2 0.997A (cm−2s−1) 7 × 1060 6 × 1060

B (s) 422 2C (cm−2s−1) 1,1 × 106 0,3 × 106

Cuadro 2: Valores correspondientes al ajuste de

Grafica 1.

A partir del valor B se puede obtener el perıododel reactor (ver desarrollo en Anexo). El val-or calculado resulta ser (422 ± 2)s.Resultando para el ajuste lineal:

Figura 2: Flujo neutronico vs Tiempo. Ajuste lineal

en lınea roja.


Ecuacion y = A+B.xValor Error

Ajuste R2 0.997A 136,2 0,1

B (s−1) −0,002310 0,000002Cuadro 3: Valores correspondientes al ajuste de

Grafica 2.

A partir del valor de la pendiente B, se puedecalcular el perıodo del reactor (ver desarrol-lo en Anexo). El valor calculado resulta ser(432, 9 ± 0, 4)s.El valor calculado para la reactividad a partirde la ecuacion (2) es 2, 8 × 10−2 $. Este val-or es coherente con los valores obtenidos entrabajos anteriores mencionados en las refer-encias.

Analisis por Activacion

El objetivo de esta segunda parte del tra-bajo en RA-4 es obtener el espectro de en-ergıa de la radiacion gamma de una muestrade Tc99m. Luego determinar su periodo desemidesintegracion y obtener la curva de de-caimiento del mismo.

Interaccion de los fotones gamma con lamateria

Los fotones gamma interaccionan muy debil-mente con la materia, por eso pueden atrav-esar grandes espesores de distintos materi-ales, siendo improbable que todos los fotonesque ingresan a un cierto volumen de materi-al sean absorbidos por el mismo. Los fotonesgamma desaparecen en el momento de la in-teraccion con otros elementos. Existen tresposibles mecanismos de interaccion de los fo-tones gamma con la materia, que pueden pre-sentarse con diferentes probabilidades segunla energıa del foton en cuestion y el numeroatomico del material donde llegan los fotones;los tres mecanismos son el Efecto Fotoelectri-co, el Efecto Compton y la Formacion dePares

Descripcion del Metodo

Un nucleıdo es cada una de las posibles com-binaciones de protones y neutrones. Se de-nomina numero atomico Z al numero de pro-tones que posee ese nucleıdo, y numero masicoA al numero total de nucleones. En generalun nucleıdo se especifica indicando el nombredel elemento (lo cual indica el numero de pro-tones) y como supraindice el numero masico.Con esto queda inmediatamente determina-do el numero de neutrones. En el analisis deactivacion por neutrones, una pequena mues-tra del material a analizar se expone a un flu-jo de neutrones termicos provenientes del re-actor (neutrones termicos son los que tienenuna energıa cinetica equivalente a la deter-minada por la temperatura de las partıculasdel medio que los rodean, en este caso, serıanlas partıculas del nucleo del reactor).

Algunos de los nucleos estables pueden ab-sorber un neutron mediante la reaccion. Mu-chos de estos nucleos son radiactivos y sedesintegran con emision posterior de un fotono una particula. Los distintos rayos son car-acterısticos de cada desintegracion particu-lar. Por tanto, analizando los rayos emitidospor la muestra activada, es posible determi-nar los elementos presentes (mediante la en-ergıa) y su cantidad (mediante la intensidad).El metodo es no destructivo, puesto que, apartede una pequena actividad inducida que dis-minuye con el tiempo, la muestra queda in-tacta tras el analisis. La muestra que se ac-tivo es una mezcla isotopica de Mo-92, Mo-94, Mo-95, Mo-96, Mo-97, Mo-98 y Mo-100.Luego de la irradiacion se introdujo la mues-tra en el detector de centelleo para conocerla distribucion de energıa para la radiaciongamma emitida por la misma. El nucleido deinteres para este analisis es el Mo-98 que setransforma en Mo-99 y decae en Tc-99m.

Equipo: Espectrometro

Un espectrometro consta de las siguientespartes.


Cristal de centelleo: los fotones gam-ma que inciden en el cristal van a in-teraccionar con el mismo, produciendoeste, un foton de una determinada lon-gitud de onda que dependera del tipode cristal que se este usando.

Fotomultiplicador: los fotones que se pro-duzcan en el centellador van a interac-cionar con el fotocatodo del fotomulti-plicador, arrancandole un electron. Elfotomultiplicador multiplica la cantidadde electrones que se producen en el fo-tocatodo.

Analizador de pulsos: discriminador depulsos segun su altura.

Sistema de registro: Los datos obtenidostales como la altura de los pulsos (vin-culados a la energıa de los fotones) y elnumero de cuentas (numero de fotonescon una determinada energıa) puedenser registrados a traves de una com-putadora conectada a la salida de datosdel espectrometro.

Resultados Experimentales

Los espectros obtenidos el primer dıa de tra-bajo corresponden a las figuras 3 y 4.

Figura 3: Dıa 18/12/12 - Conteo en 200 s vs

Energıa [KeV]

Energía [Kev]

Figura 4: Dıa 18/12/12 - Conteo en 900 s vs

Energıa [KeV]

Se observan dos picos de energıa plena enla Figura 3. El valor de energıa de 310 KeVcorresponde al Tc-101 y el de 190 KeV alde Mo-99. En el transcurso de las medicionesocurre una perdida de actividad nuclear ev-idenciada en el decaimiento del pico de Mo-99. Ası mismo, en la Figura 4, alrededor delos 150 KeV se puede apreciar la aparicion deun nuevo pico que corresponde, segun tablade radionucleıdos, al isotopo Tc-99 isomero.Aparece debilmente un nuevo pico alrededorde los 140 KeV (Tc-99). Aproximadamente24 horas despues, al realizar un nuevo conteoen 900 segundos, solo el pico correspondienteal Tc-99 es medible (Figura 5).

En todos los procesos de desintegracion (trans-mutacion) al nucleido original se lo denominanucleido madre, y al resultante de la trans-formacion se lo llama nucleido hija. Cuandola actividad de la hija Tc99m es igual a la dela madre se dice que se alcanzo el equilibriosecular.


Figura 5: Dıas 19-20-21/12/12 - Conteo en 900 s vs

Energıa [KeV]

Analisis cuantitativo

La actividad del radionucleıdo madre, Mo 99,viene expresada de la siguiente forma:

AM(t) = AM0e−λ1t (3)

donde, λ1 es la constante de desintegraciondel radionucleıdo madre y AM0 es la activi-dad inicial de la madre. La grafica de la ecuacioncon escala logarıtmica es:

Figura 6: Actividad vs Tiempo de desintegracion

del radionucleido madre.

Por otro lado, la actividad del radionucleıdohijo, Tc 99, viene dada a traves de la sigu-iente expresion:

AH(t) =λ2

λ2 − λ1AM0(e

−λ1t − e−λ2t) (4)

donde, λ1 y λ2 son las constantes de desin-tegracion de los radionucleıdos madre e hija,respectivamente, y AM0 es la actividad ini-cial de la madre, Mo 99. La grafica para esteradionucleıdo hijo en escala logarıtmica es:

Figura 7: Actividad vs Tiempo de desintegracion el

radionucleido hijo.

La suma de ambas expresiones da la siguientegrafica en escala logarıtmica se muestra en laFigura 8.

Figura 8: Suma de actividades teorica

donde la funcion de color rojo representa laactividad de la madre, la funcion de colorverde representa la actividad de la hija, y laque esta con color azul es la suma de las dosactividades. En esta ultima, se ve que a par-tir de un determinado tiempo aproximado t*,


tanto la madre como la hija estan en equilib-rio, esto quiere decir que decaen manteniendola relacion de sus actividades.

Para obtener este tiempo t*, se procede aderivar la ecuacion de la actividad para elradionucleıdo hijo con respecto al tiempo eigualar esta ultima a cero. Esto se hace paraobtener el tiempo en el cual el radionucleıdohijo, empezara a decaer desde la maxima ac-tividad del mismo. LLegando a las siguientesexpresiones:

dAH(t)

dt=

λ2λ2 − λ1

AM0(λ1e−λ1t−λ2e−λ2t) = 0

(5)Ası:

t∗ =lnλ1 − lnλ2λ1 − λ2

(6)

Los valores de λ1 y λ2 se pueden obtener apartir de:

λ =ln(2)

t1/2(7)

Donde t1/2 es el tiempo de semidesintegraciony se obtiene de la tabla de radionucleıdos. En-tonces, a partir de los valores obtenidos de latabla, el valor aproximado es:

t∗ ≈ 82196s

Haciendo un analisis cualitativo para veri-ficar el fenomeno que se produce y que sepuede observar en la Figura 5, se suman lasactividades registradas por el detector de cen-telleo pertenecientes a los picos de plena en-ergıa caracterısticos de los radionucleıdos madre(181 KeV) e hija (141 KeV) a partir de t*.Obteniendo ası la siguiente grafica (Figura9):

Tiempo [s]

300.000

Figura 9: Suma de actividades de los radionucleidos.

En esta se observa que la pendiente a partirde t* se condice con los resultados esperados.

Calculo del periodo de semidesintegracion

El perıodo de semidesintegracion, tambien lla-mado vida mitad, semivida, hemivida o sim-plemente perıodo, es el lapso necesario paraque se desintegren la mitad de los nucleosde una muestra inicial de una sustancia radi-activa. Se toma como referencia la mitad deellos debido al caracter aleatorio de la desin-tegracion nuclear.La desintegracion de un atomo se dice que esespontanea ya que aunque se puede conocerla probabilidad de su ocurrencia, es imposi-ble predecir el momento en el que un atomose desintegrara, pero se sabe que la probabil-idad de que se desintegren es constante en eltiempo. El numero de atomos de una muestraque se desintegran en un intervalo de tiem-po dt es proporcional al numero de atomospresentes no desintegrados, porque todos losatomos presentes en una muestra tienen lamisma probabilidad de desintegrarse.

dn

dt= −λn (8)

Por lo tanto n es solucion de la ecuacion difer-encial:

n(t) = nO·−λ·t

(con n0 la cantidad inicial, y e−λt una expo-nencial).


El perıodo de semidesintegracion correspondeal valor t = T tal que n(T ) = n0

2ecuacion que

se escribe:no · e−λT =

no2

lo que se simplifica en:

e−λT =1

2(9)

cuya solucion es

T =ln 2

λ(10)

Como se observa, esta ultima no depende dela cantidad inicial n0, es decir que la semividaes independiente del tamano de la muestra.El resultado anterior permite expresar la can-tidad de atomos de manera mas intuitiva:

λ =ln 2

T(11)

La constante de desintegracion del radionu-cleıdo λ se obtiene despejando de la relacion;

ln(A1/A2) = λ · ∆t

El mejor valor calculado resulta;

T = 75hs

Donde A1 y A2 son las actividades corre-spondientes a la primera y a la ultima tomade datos, y ∆t el tiempo transcurrido entredichas tomas. El valor calculado difiere en un13 % con el valor de referencia de tablas.

Referencias

1. Principios de reactores nucleares. - Al-do Marenzana

2. Introduccion al conocimiento de los re-actores nucleares. - Orso, Jose

3. Metodos de Medicion en Fısica de Re-actores Nucleares. Cinetica y Ruido Neu-tronico-CNEA.

4. Cinetica de Reactores. Tecnica de Rui-do Neutronico.- Orso, Jose

5. Analisis espectrografico de muestras demolibdeno (98Mo) y oro (197Au).-Ferraris

6. Espectroscopıa de rayos gamma usandoun detector de INa(Tl)- Catedra FisicaIV- UNR

7. http://www.nndc.bnl.gov/nudat2


Anexo

Desarrollo para ajuste exponen-cial

A partir de la ecuacion y = A.e(−x/B) +Cy sabiendo que y = Φ y x = t. Comparandocon la ecuacion (1), obtenemos que:

A = Φ0, B = T, C = 0

Como se ve en el Cuadro 2 el valor de Cesta muy cerca de 0. Ademas, podemos afir-mar que el perıodo T es igual al valor de B.Para saber la incerteza del perıodo tomamosel valor δB y sabemos que δB = δT .

Desarrollo para ajuste lineal

Tomando la ecuacion (1) y aplicando unln a ambos terminos. Obtenemos:

ln(Φ) = ln(Φ0) −t

T

Podemos comparar esta ecuacion anterior conuna del tipo lineal (y = A + B.x), entoncesy = ln(Φ), x = t, A = ln(Φ0) y B = − 1

T. A

partir del valor de B en el Cuadro 3 obten-emos el valor para el perıodo T . Para saber laincerteza del perıodo en este caso tendremosque tomar los errores relativos e igualarlos.

δB

B=δT

T

Despejando obtenemos:

δT = T ×(δB

B

)


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