METODOLOGÍA DE CONTROL ÓPTIMO Y CONTROL PREDICTIVO ÓPTIMO EN

COLUMNAS DE DESTILACIÓN EXTRACTIVA, ORIENTEADOS ECONÓMICAMENTE.

JUAN JOSÉ TORRES FIGUEROA

BOGOTÁ D.C.

UNIVERSIDAD DE LOS ANDES

FACULTAD DE INGENIERÍA

2014

METODOLOGÍA DE CONTROL ÓPTIMO Y CONTROL PREDICTIVO ÓPTIMO EN

COLUMNAS DE DESTILACIÓN EXTRACTIVA, ORIENTEADOS ECONÓMICAMENTE.

JUAN JOSÉ TORRES FIGUEROA

Resumen

En este trabajo se busca evaluar la implementación y el desempeño computacional de esquemas

de control óptimo y predictivo económicamente guiados en columnas de destilación extractiva. El

caso de estudio comprende la separación del sistema etanol-agua con el uso de glicerina como

solvente. El proceso es modelado rigurosamente por un sistema de ecuaciones diferenciales y

algebraicas (DAE) de índice 1, considerando el equilibrio termodinámico y gas ideal en cada una de

las etapas. Para la resolución y la optimización del modelo se discretizan las ecuaciones

diferenciales mediante el uso de colocación de elementos finitos ortogonales, mediante el método

de Runge-Kutta implícito Radau II-A. Se solucionan los problemas de optimización mediante

diferentes algoritmos específicos para problemas no lineales. El ambiente de programación usado

es GAMS.

Contenido

Resumen .................................................................................................................................. 1

1. Introducción...................................................................................................................... 2

2. Modelo de columna de destilación extractiva .................................................................... 4

3. Metodología de control óptimo ......................................................................................... 5

3.1 Discretización del modelo dinámico ........................................................................... 5

3.2 Estrategia de optimización dinámica .......................................................................... 6

3.2.1 Formulación función objetivo ............................................................................. 7

3.2.2 Restricciones ...................................................................................................... 7

4. Caso de estudio ................................................................................................................. 7

4.1 Motivación ................................................................................................................ 7

4.2 Descripción del caso de estudio ................................................................................. 8

5. Resultados y análisis.......................................................................................................... 8

5.1 Respuesta no controlada ............................................................................................ 8

5.2 Control óptimo económicamente orientado ............................................................... 9

2

6. Control predictivo económicamente guiado ..................................................................... 11

6.1 Descripción de algoritmo de control asNMPC ........................................................... 11

6.2 Evaluación metodología de control predictivo asNMPC ............................................. 12

Conclusiones y trabajo futuro ................................................................................................. 14

NOMENCLATURA .................................................................................................................... 14

Apéndice A. Correlaciones hidráulicas ..................................................................................... 16

Apéndice B. Parámetros de balances de energía ...................................................................... 17

Apéndice C. Parámetros de evaluación de equilibrio de fases ................................................. 18

Referencias ............................................................................................................................ 19

1. Introducción

Desde las primeras etapas del desarrollo e

implementación de mecanismos de control

automático la relación entre las consideraciones

operacionales y el rendimiento económico de los

procesos ha sido temática de frecuente discusión

e investigación [1, 2, 3]. Tradicionalmente ambas

consideraciones han sido abordadas

secuencialmente mediante una estructura de dos

niveles, comprendida por: optimización en estado

estacionario y control regulatorio de procesos [2].

El primer nivel es también denominado

optimización a tiempo real (RTO), desarrollado a

inicios de 1980 [4]. Busca establecer decisiones

de negocio y cronogramas de producción en

tiempo real con base a un modelo detallado de

planta en estado estacionario, con el objetivo de

optimizar beneficios económicos en cortos

periodos de tiempo. Las condiciones

operacionales (set-points) calculadas son

implementadas posteriormente en el segundo

nivel de la estructura. Los parámetros de los

modelos de planta son progresivamente

actualizados permitiendo hacer frente a

perturbaciones y reducir sus efectos a largo plazo

(horas/días) [3].

El segundo nivel corresponde al control de

procesos, cuyo fin es alcanzar las metas de

producción estimadas en la optimización a

tiempo real, preservando a su vez la estabilidad

del proceso [1]. Previamente era realizado

principalmente por controladores de tipo PID

(proporcional-integral-derivativo); sin embargo,

han sido reemplazados paulatinamente debido a

su difícil sintonización y pobre capacidad de

manejar sistemas multivariables [3]. A partir de la

década de 1970 se ha generado un especial

interés por la implementación de controladores

avanzados basados en el control predictivo

basado en modelos (por sus siglas en ingles MPC)

[5], considerando: a) su capacidad de manejar

sistemas con múltiples entradas y múltiples

salidas (por sus siglas en ingles MIMO) [6], b) su

fácil aplicación en procesos con comportamiento

dinámico complejo, incluyendo retardos y

sistemas altamente inestables, c) permitir la

inclusión de restricciones operacionales y

ambientales de manera sencilla, d) ser una

metodología abierta que permite futuras

extensiones [5].

La estructura de dos niveles presenta

inconvenientes en su implementación, causados

principalmente por la diferencia de escalas de

tiempo que manejan ambos tipos de

optimización, siendo las utilidades en estado

estacionario diferentes a las reales [3]. La

optimización en tiempo real omite el

3

comportamiento dinámico de cada uno de los

procesos, generando set-points inconsistentes o

difícilmente alcanzables por los controladores

MPC [2, 3].

Para dar solución a estos inconvenientes se ha

planteado una estructura de control simultáneo

que incluye ambos elementos: la comprensión

del comportamiento dinámico de procesos y ser

guiado económicamente. Ésta simultaneidad es

denominada D-RTO (Dynamic- Real Time

Optimization), también denominada

Economically- Oriented NMPC [7]. El fundamento

de esta metodología es la solución de un

problema de optimización dinámico –

denominado también control óptimo (OCP)-

sobre el horizonte de tiempo de control que

permita establecer el comportamiento adecuado

de las variables manipulables, maximizando

ganancias y penalizando desviaciones en la

especificación de procesos y productos. El mayor

desafío que supone el uso de este esquema de

control es el costo de recursos computacionales

debido a la complejidad matemática de los

modelos dinámicos, que pueden presentar

retardos computacionales que afectan la

estabilidad y robustez del controlador [7, 3].

Tabla 1 Estudios previos sobre comportamiento dinámico y control óptimo / predictivo en columnas de destilación

Autor(es) Año Problema Software Objetivo (En control Óptimo o Predictivo)

Abu-Eisah y Luyben [8]

1985 Control y dinámica-Sistema de destilación azeotropica de dos

columnas.

No reportado -

Maciel y Brito [9] 1995 Simulación-Dinámica en separación de mezclas etanol-agua usando

columnas de destilación extractiva.

No reportado -

Huang et Al. [10] 2009 Optimización Dinámica-Control predictivo en sistemas de purificación

de aire.

AMPL/IPOPT Control Predictivo penalizando desviación en

set-point.

Gil et Al. [11] 2012 Simulación-Control columnas de destilación extractiva (etanol-agua).

MATLAB -

Idris y Engell. [6] 2012 Optimización dinámica-Control predictivo en columnas de destilación

catalítica.

gPROMS, MATLAB y TOMLAB

Control Predictivo económicamente guiado.

Ramos et Al. [12] 2013 Optimización dinámica-Control óptimo en columnas de destilación

extractiva (etanol-agua).

GAMS/IPOPT Control Óptimo económicamente guiado.

Ramos et Al. [13] 2014 Optimización dinámica-Control y diseño simultáneos en columnas de destilación extractiva (etanol-agua).

GAMS/IPOPT Control y diseño Óptimo económicamente guiados.

Lopez-Negrete et Al. [14]

2014 Optimización dinámica-Control predictivo en columnas de destilación

en sistemas binarios.

AMPL/IPOPT Control Predictivo penalizando desviación en

set-point.

Este trabajo 2014 Optimización dinámica-Control predictivo en columnas de destilación

extractiva.

GAMS/IPOPT-CONOPT

Control Óptimo/Predictivo económicamente guiado.

Es prioritario el uso de estrategias de

optimización dinámica que aseguren una rápida

convergencia, además de ser lo suficientemente

rigurosas para ser implementadas a nivel

industrial. Para sistemas de gran tamaño y

complejidad se ha observado que el método de

transcripción directa es realmente eficiente [10,

4]. Al incorporar los modelos dinámicos como

restricciones de equivalencia y mediante el uso

de solucionadores “solvers” de programación no

4

lineal (NLP) se logra una reducción de la

complejidad computacional.

De acuerdo a la Tabla 1, en los últimos años se

han desarrollado diversos trabajos en la

aplicación de la estructura (D-RTO) en esquemas

de separación y purificación de diferentes tipos,

no obstante pocos han sido detallados en

columnas de destilación extractiva. Por el

conocimento que se tiene, ninguno ha trabajo

con control predictivo en este tipo columnas

extractivas. Por esta razón en este trabajo se

estudia la implementación y evaluación del

desempeño computacional de la metodología de

control óptimo/ predictivo económicamente

guiado en columnas multicomponentes,

extractivas, usando modelos dinamicos no

lineales rigurosos. Éste trabajo ejemplariza la

separación del sistema etanol-agua mediante la

utilización de glicerina como agente de arrastre,

buscando complementar los estudios previos en

dinámica [8, 11], control y diseño óptimo [13,

12] para este esquema de separación.

La estructura de este artículo se compone de

siete secciones. La primera corresponde a la

introducción y contextualización. La segunda

sección realiza una descripción del modelo

dinámico de la columna de destilación extractiva,

además detalla las suposiciones realizadas. La

tercera sección expone la metodología de control

óptimo en cuanto a formulación matemática y a

fundamentación de los métodos de colocación

ortogonal y discretización. La cuarta sección

describe la importancia del caso de estudio, así

como también las consideraciones operacionales

del tema estudiado. En la quinta sección se

muestran los resultados de la implementación del

control óptimo y la respuesta del equipo sin un

sistema de control. La sexta sección presenta una

explicación de la metodología del control

predictivo, sus limitaciones y los resultados de su

implementación en el caso de estudio

propiamente. Finalmente, en la séptima sección

se exponen las conclusiones y consideraciones

futuras del trabajo realizado.

2. Modelo de columna de destilación

extractiva

Se desarrolló la simulación de la columna de

destilación dinámica basada en las ecuaciones

MESH, considerando las siguientes suposiciones:

Equilibrio termodinámico en cada una

de las etapas.

Modelo de actividad NRTL (non Random

Tow Liquids) para la fase líquida.

Gas ideal.

Exclusión de entalpía y volumen de

exceso.

Operación adiabática.

Condensador total y rehervidor parcial.

Retención hidráulica (Hold up) total

constante en condensador y rehervidor.

Inexistencia de hold up de vapor en

condensador y rehervidor.

Balance total de materia

𝑑𝑀𝑆

𝑑𝑡= 𝑉𝑆+1 − 𝐿𝑆 (1 +

1

𝑅𝑟

) = 0, 𝑆 𝜖 𝐶𝑂𝑁𝐷

(E.1)

𝑑𝑀𝑆

𝑑𝑡= 𝑉𝑆+1 + 𝐿𝑆−1 − 𝑉𝑆 − 𝐿𝑆

+ 𝐹𝑆, 𝑆 𝜖 𝐶𝑂𝐿

(E.2)

𝑑𝑀𝑆

𝑑𝑡= 𝐿𝑆−1 − 𝑉𝑆 − 𝐿𝑆 = 0, 𝑆 𝜖 𝑅𝐸𝐵

(E.3)

Balance parcial de materia

𝑑𝑀𝑆

𝑑𝑡= 𝑉𝑆+1 − 𝐿𝑆 (1 +

1

𝑅𝑟

),

𝑆 𝜖 𝐶𝑂𝑁𝐷

(E.4)

𝑑𝑀𝐶,𝑆

𝑑𝑡= 𝑉𝑆+1𝑦𝐶,𝑆+1 + 𝐿𝑆−1𝑦𝐶,𝑆−1 − 𝑉𝑆𝑦𝐶,𝑆

− 𝐿𝑆𝑥𝐶,𝑆 + 𝐹𝑆𝑧𝐶,𝑆, 𝑆 𝜖 𝐶𝑂𝐿

(E.5)

𝑑𝑀𝐶,𝑆

𝑑𝑡= 𝐿𝑆−1𝑦𝐶,𝑆−1 − 𝑉𝑆𝑦𝐶,𝑆 − 𝐿𝑆𝑥𝐶,𝑆

𝑆 𝜖 𝑅𝐸𝐵

(E.6)

5

Balance de energía

𝑑𝑈𝑆

𝑑𝑡= 𝑉𝑆+1ℎ𝑣

𝑆+1 − 𝐿𝑆ℎ𝑙𝑆 (1 +

1

𝑅𝑟

) − 𝑄𝑐

𝑆 𝜖 𝐶𝑂𝑁𝐷

(E.7)

𝑑𝑈𝑆

𝑑𝑡= 𝑉𝑆+1ℎ𝑣

𝑆+1 + 𝐿𝑆−1ℎ𝑙𝑆−1 − 𝑉𝑆ℎ𝑣

𝑆

− 𝐿𝑆ℎ𝑙𝑆 + 𝐹𝑆ℎ𝑠

𝑓 , 𝑆 𝜖 𝐶𝑂𝐿

(E.8)

𝑑𝑈𝑆

𝑑𝑡= 𝐿𝑆−1ℎ𝑙

𝑆−1 − 𝑉𝑆ℎ𝑣𝑆 − 𝐿𝑆ℎ𝑙

𝑆 + 𝑄𝑅

𝑆 𝜖 𝑅𝐸𝐵

(E.9)

Equilibrio de fases

𝑥𝐶,𝑆𝛾𝐶,𝑆𝑃𝑠𝑎𝑡𝑆 = 𝑦𝐶,𝑆𝑃𝑆 (E.10)

Sumatoria

∑ 𝑥𝐶,𝑆 − 𝑦𝐶,𝑆

𝐶

= 0 (E.11)

Las ecuaciones de definición de hold up se listan a

continuación. Se determina el hold up molar de

líquido a partir de la relación de Zuiderweg (E.12)

[15].

𝑀𝑙𝑆 = 𝜌�̅�

𝑙𝐴𝑡ℎ𝑤0.5 (𝐹𝑆

𝑝𝐴𝑡

𝐿𝑤)

0.25

, 𝑆 𝜖 𝐶𝑂𝐿

(E.12)

Hold up de vapor

𝑀𝑙𝑆

𝜌�̅�𝑙 +

𝑀𝑣𝑆

𝜌�̅�𝑣 = 𝜋 (

𝑑

2)

2

ℎ𝑒 , 𝑆 𝜖 𝐶𝑂𝐿 (E.13)

Definición hold up total

𝑀𝑆 = 𝑀𝑙𝑆 + 𝑀𝑣

𝑆

(E.14)

Definición hold up parcial

𝑀𝐶,𝑆 = 𝑀𝑙𝑆𝑥𝐶,𝑆 + 𝑀𝑣

𝑆𝑦𝐶,𝑆

(E.15)

Definición hold up energético

𝑈𝑠 ≈ 𝑀𝑣𝑆(ℎ𝑣

𝑆 − 𝑅𝑔𝑎𝑠𝑇𝑆) + 𝑀𝑙𝑆ℎ𝑙

𝑆

(E.16)

Las correlaciones de caída de presión se

presentan en los anexos junto con la definición

de los demás parámetros hidráulicos y

termodinámicos utilizados. La información para

evaluación termodinámica y dimensionamiento

de la columna es estimada mediante Aspen Plus.

Los modelos utilizados se muestran en la Tabla 2.

Tabla 2. Modelos para las propiedades físicas.

Propiedad física Modelo

Presión de vapor. Ecuación de Antoine extendida [16].

Capacidad calorífica de. gas ideal

Modelo DIPPR [16].

Coeficiente de actividad en fase líquida.

NTRL [16, 17].

Densidad de vapor. Gas ideal.

Densidad de líquido. Modelo DIPPR [16].

Entalpía de vaporización. Modelo DIPPR [16].

3. Metodología de control óptimo

El esquema de control óptimo se desarrolla a

partir de la resolución simultánea del modelo

dinámico y el propio problema de optimización.

La metodología seguida se explica a continuación.

3.1 Discretización del modelo dinámico

Con el fin de desarrollar los procesos de

simulación y optimización dinámica, el sistema de

Ecuaciones Diferenciales y Algebraicas (DAE) es

totalmente discretizado mediante el método de

Colocación Ortogonal de Elementos Finitos. El

problema es resuelto en elementos finitos de

igual longitud y 3 puntos de colocación internos.

El conjunto de ecuaciones mencionadas

anteriormente presenta un índice DAE

equivalente a 1 de acuerdo a la definición de

Raghunathan et Al [18], permitiendo el uso del

método de Runge-Kutta implícito Radau II-A de

5to

orden [19].

El método Radau IIA describe los diferenciales de

las variables de estado 𝑧̅ (p.e hold up molar por

etapa) en cada uno de los elementos finitos como

polinomios de orden O(t2(k-1)

), cuyos coeficientes

son determinados a través de interpolación de

Lagrange (E.18) y evaluados sobre los diferentes

puntos de colocación temporal (E.17) .

6

𝑡𝑖,𝑘 = 𝑡𝑖−1 + ℎ𝑓𝜏𝑘 , 0 ≤ 𝜏 ≤ 1

(E.17)

𝑑𝑧�̅�

𝑑𝑡= ∑ 𝑙𝑗(𝜏)

𝑛

𝑗=1

(𝑑𝑧̅

𝑑𝑡)

𝑡=𝑡𝑗

(E.18)

Siendo 𝑙𝑗(𝑡) permutaciones sobre los diferentes

puntos de interpolación (E.19).

𝑙𝑗(𝜏) = ∏𝜏 − 𝜏𝑗

𝜏𝑖 − 𝜏𝑗

𝑛

𝑗=1,𝑖≠𝑗

(E.19)

Se estima el valor de cada variable de estado a

través de la integración de la aproximación

polinómica de su diferencial (E.20), aplicando así

mismo un cambio de variable de t a 𝜏.

𝑧�̅�,𝑘 = 𝑧�̅�,0 + ℎ𝑡 ∫ ∑ 𝑙𝑗(𝜏) (𝑑𝑧̅

𝑑𝑡)

𝑡=𝑡𝑖,𝑗

𝑑𝜏

𝑛

𝑗=1

𝜏𝒌

0

(E.20)

Se establecen los puntos de colocación y los

pesos de la integración numérica mediante la

colocación de Gauss-Radau (E.21) –la cual

permite fijar a 1.00 como punto de colocación

[4]-, resultando la integración numérica en una

suma ponderada de los diferenciales sobre los

puntos de colocación (E.22) [20, 19]. Los valores

de las raíces de Radau se presentan en la Tabla 3

y la matriz de colocación (Ω𝑘,𝑗) en la Tabla 4.

Ω𝑘,𝑗 = ∫ 𝑙𝑗(𝑡)𝑑𝑡𝒕𝒌

0

(E.21)

𝑧�̅�,𝑘 = 𝑧�̅�,0 + ℎ𝑡 ∑ Ω𝑘,𝑗

𝑛

𝑗=1

(𝑑𝑧̅

𝑑𝑡)

𝑖,𝑗

(E.22)

Para reforzar la continuidad sobre los diferentes

elementos finitos, el valor inicial de cada variable

de estado se determina a partir de la evaluación

de sus diferenciales en los puntos de colocación

del elemento anterior (E.23).

𝑧�̅�,0 = 𝑧�̅�−1,0 + ℎ𝑡 ∑ Ω3,𝑗

𝑛

𝑗=1

(𝑑𝑧̅

𝑑𝑡)

𝑖−1,𝑗

(E.23)

Las ecuaciones (E.22) y (E.23) son evaluadas de

manera simultánea con los balances diferenciales

de materia y energía (E.24), incluyéndose como

restricciones al problema de optimización

dinámica.

𝑑𝑧̅

𝑑𝑡 𝑖,𝑘= 𝑓(𝑧̅, �̅�, �̅�, 𝑑𝑖)𝑖,𝑘

(E.24)

Siendo �̅� las variables algebraicas (p.e fracciones

molares y perfiles de temperatura), �̅� variables

de control (carga térmica de rehervidor y tasa

molar de reflujo) y di los diferentes parámetros

constantes (invariantes) en el tiempo.

Tabla 3. Raíces de Radau [4]

k 𝝉𝒌

1 0.155051

2 0.644949

3 1.000000

Tabla 4. Pesos de la colocación ortogonal

k j 1 2 3

1 0.19681543 -0.0655354 0.02377097

2 0.39442429 0.29207349 -0.04154878

3 0.37640304 0.51248588 0.11111107

3.2 Estrategia de optimización dinámica La formulación general para los problemas de

optimización dinámica es [4]:

min 𝐽[ 𝑧,̅ �̅�, �̅�, 𝑑𝑖] Restringido a: 𝑑𝑧̅

𝑑𝑡− 𝑓(𝑧(̅𝑡), 𝑦 ̅(𝑡), �̅�(𝑡), 𝑑𝑖) = 0,

ℎ(𝑧̅(𝑡), 𝑦 ̅(𝑡), �̅�(𝑡), 𝑑𝑖) = 0, 𝑔(𝑧̅(𝑡), 𝑦 ̅(𝑡), �̅�(𝑡), 𝑑𝑖) ≤ 0,

(E.25.a)

(E.25.b) (E.25.c) (E.25.d)

Siendo h las relaciones de equivalencia y g las

restricciones de desigualdad que se imponen al

modelo.

7

3.2.1 Formulación función objetivo Se plantea una función multiobjetivos,

compuesta por la penalización de variaciones en

las condiciones operacionales (𝑂𝑝) y

rendimientos económicos (𝑁𝑝) (E.26). Ésta es

evaluada a lo largo del horizonte de todo el

tiempo real, equivalente a 10 elementos finitos y

a 5 horas de evaluación.

𝑱 = ∫ (𝑂𝑝(𝑡) + 𝑁𝑝(𝑡))

𝑡𝑓

0

𝑑𝑡

(E.26)

La función de penalización (E.27) contempla la

obtención del perfil de las variables manipuladas

(u) suave y físicamente lograble, mediante la

minimización de la diferencia cuadrática con

respecto a un valor de referencia (𝑢𝑟𝑒𝑓), el cual es

estimado como un nuevo parámetro de

optimización (ver Figura 6). También se busca

minimizar la desviación de las variables de interés

(y) (p.e fracción molar, temperatura) con

respecto set-point (𝑦𝑠𝑒𝑡).

𝑂𝑝(𝑡) = (𝑦 − 𝑦𝑠𝑒𝑡)𝑻𝑄𝑦(𝑦 − 𝑦𝑠𝑒𝑡) +

(𝑢 − 𝑢𝑟𝑒𝑓)𝑻

𝑄𝑢(𝑢 − 𝑢𝑟𝑒𝑓)

(E.27)

Para el caso de estudio la función de penalización es reestructurada para la evaluación de la composición específica de etanol en el destilado (E.28).

𝑎1(𝑥𝐸𝑡ℎ,1 − 𝑥𝑠𝑒𝑡)2

+ 𝑎2(𝑄𝑅 − 𝑄𝑟𝑒𝑓)2

+ 𝑎3(𝑅𝑟 − 𝑅𝑟𝑒𝑓)2

(E.28)

El rendimiento económico es estimado a partir de

los costos operacionales (valor de carga térmica

de rehervidor) y ganancias por venta de producto

(E.29). Los costos energéticos 𝐶𝑄 y valor de venta

de etanol 𝐶𝑑 son tomados de acuerdo a los

reportado por Garcia-Herreros et al [21].

𝑁𝑝(𝑡) = 𝑄𝑟(𝑡)𝐶𝑄 − 𝐷(𝑡)𝐶𝑑

(E.29)

3.2.2 Restricciones Se listan como restricciones de equivalencia h las

diferentes ecuaciones del modelo MESH,

relaciones hidráulicas, definición de propiedades

físico-químicas, transcripción de ecuaciones

diferenciales a algebraicas (E.25.b) y colocación

ortogonal (E.22 y E.23). Dadas las limitaciones

matemáticas del método de Radau IIA se fijan los

valores de las variables de estado (hold up molar

y energético) al inicio del tiempo de evaluación a

valores de referencia (E.30). Estos valores son

calculados a partir de la operación de la columna

en estado estacionario.

𝑧1̅,0 = 𝑧̅(𝑡𝑜) (E.30)

Adicionalmente se lista como restricción

operacional la temperatura máxima a la que

puede operar la columna con el fin de evitar la

descomposición térmica de la glicerina (E.31) [12]

y evitar errores de simulación al considerar

valores de temperatura superiores a las

temperaturas críticas. Se lista también el

aseguramiento de la composición específica del

producto, con el propósito el valor agregado del

producto (E.32).

𝑇𝑠 ≥ 𝑇𝑀𝑎𝑥 , 𝑡 ∈ [0, 𝑡𝑓] (E.31)

𝑥𝐸𝑡ℎ,1 ≥ 𝑥𝑠𝑒𝑡 , 𝑡 ∈ [0, 𝑡𝑓] (E.32)

4. Caso de estudio

4.1 Motivación

En los últimos años se ha visto la necesidad de

implementar alternativas eficientes a los

combustibles fósiles, producidas a partir de

recursos renovables. Una de las opciones más

prometedoras es el etanol carburante, obtenido

principalmente a partir de fermentación, proceso

que implica gran cantidad de agua e impurezas

que necesitan ser retiradas para poder ser usado

en mezclas con gasolina.

Para llevar a cabo dicha separación existen

diversos procesos como lo son la destilación

azeotropica heterogénea, la destilación extractiva

–con la utilización de variados solventes- e

incluso el uso de membranas de pervaporación

8

[22]. La selección del proceso de separación debe

tener en cuenta los elevados costos asociados al

consumo energético, y a la toxicidad y costos de

agentes externos.

Estudios previos indican que una de las

alternativas más atractivas por su bajo costo es la

destilación extractiva con la utilización de

glicerina como solvente [11, 9], sustancia que

además presenta ventajas con relación a la

toxicidad frente a los diferentes solventes

utilizados industrialmente [11].

Dado el interés que genera la alternativa antes

mencionada se desea asegurar la controlabilidad

del proceso a un bajo costo de operación. Como

respuesta a las necesidades expuestas se

pretende determinar un modelo robusto de

control que permita el aseguramiento de las

características específicas del producto mediante

optimización dinámica.

4.2 Descripción del caso de estudio

El diseño de la columna de destilación extractiva

es el mismo desarrollado por García-Herreros et

al y Ramos et al. ( [21] y [12]). La columna se

compone de 19 etapas considerando

condensador total y rehervidor parcial. La

corriente de solvente es alimentada en el

segundo plato de la columna (tercera etapa) a

una tasa de 35 kmol/h y temperatura de 305 K;

mientras que la mezcla etanol-agua es

alimentada en el plato 11 (12 etapa) a una tasa

de 100 kmol/h y condiciones de saturación

(𝑇𝑓 = 351 𝐾). El condensador opera a

condiciones atmosféricas y la caída de presión es

estimada a partir de las ecuaciones respectivas

[23]. Para suministrar inicializaciones

matemáticamente consistentes se realizó una

evaluación de las ecuaciones constitutivas del

modelo MESH en estado estacionario teniendo

en cuenta los diferentes factores hidráulicos.

1

19

ENT

3

2

12

DIST

FEED

BOTTOMHPS

EN

T

Figura 1 Representación columna de destilación extractiva.

5. Resultados y análisis

Se estudia la respuesta no cotrolada y la

implementación del control óptimo orientado a

objetivos economicos en la columna de

destilación extracitva frente a perturbaciones en

la composición de alimentación de etanol. Para

este problema se requiere una composición de

etanol en destilado mayor o igual al 99.5% molar.

5.1 Respuesta no controlada

La columna es sometida a una perturbación en la

composición de alimentación de tipo sinusoidal

(E.33 y Figura 2), siendo su efecto evaluado

mediante simulación dinámica. Se desarrolla e

inicializa a partir de valores de carga térmica de

rehervidor y tasa molar de reflujo contante,

representados en la Tabla 5.

𝑧𝐸𝑇𝐻 = 0.8 − 0.05 ∗ sin(𝜋𝑡), 𝑡 ∈ [0, 𝑡𝑓]

(E.33)

Tabla 5 Valores de referencia simulación dinámica

Parámetro Valor

Rr [-] 0.04

Qr [GJ/h] 2.1711

9

Figura 2 Respuesta del sistema sin control frente a desviaciones en la alimentación. En rojo especificación de pureza, en azul composición de etanol en destilado y en verde perturbación en alimentación.

A partir de la simulación realizada se observa la

sensibilidad del sistema frente a cambios en la

alimentación, tanto en la pureza requerida por el

proceso (Figura 2), como en los flujos de

destilado (Figura 3). Si bien la inercia propia del

proceso (dada por la retención hidraulica y

energetica en cada etapa) impide una perdida

considerable de flujo de destilado, la

perturbación es lo suficientemente signitivatiba

para no lograr la composición de producto

requerida.

Figura 3 Flujo de destilado en columna sin control

5.2 Control óptimo económicamente

orientado

La metodología de control óptimo (OCP) es

implementada en la columna de destilación

extractiva, evaluando la respuesta óptima del

sistema frente a una perturbación tipo sinusoidal

(E.33) y una perturbación tipo escalón (E.34),

representada en la Figura 4. La optimización

dinámica es desarrollada e inicializada a partir de

valores de carga térmica de rehervidor y tasa

molar de reflujo presentados en la Tabla 6. Los

parámetros económicos y de ponderación son

expuestos en la Tabla 7.

Tabla 6 Valores de inicialización control óptimo

Parámetro Valor

Rr [-] 0.4

Qr [GJ/h] 5.024

Figura 4 Perturbaciones estudiadas. En línea continua el valor de referencia de composición, en línea discontinua perturbación tipo escalón y en línea punteada perturbación sinusoidal.

𝑧𝐸𝑇𝐻 = 0.8, 𝑡 ∈ [0, 1.5 ℎ] ,

𝑧𝐸𝑇𝐻 = 0.7, 𝑡 ∈ (1.5, 𝑡𝑓 ]

(E.34)

Tabla 7 Parámetros económicos y de ponderación del modelo de control óptimo.

Parámetro Valor

𝒂𝟏 1,00E+04

𝒂𝟐 500

𝒂𝟑 100

𝑪𝑫 [$] 30

𝑪𝑸 [$] 1

El problema de optimización dinámica despues

de la discretización presenta un tamaño

considerable (Tabla 8), por lo cual fue resuelto

10

mediante programación no lineal (NLP) usando

en su resolución el algoritmo CONOPT en GAMS.

Tabla 8 Tamaño de problema después de discretización.

Parámetro Valor

Número de variables 48633

Número de ecuaciones 48926

Los resultados obtenidos son presentados a

continuación.

Figura 5 Perfil óptimo de destilado. En rojo flujo destilado estado estacionario.

Figura 6 Perfil óptimo de carga térmica. En línea punteada los valores de referencia de la diferencia cuadrática.

Figura 7 Perfil óptimo de tasa molar de reflujo En línea punteada los valores de referencia de la diferencia cuadrática.

Frente a ambas pertrurbaciones estudiadas el

sistema logra manterner una composición

especifica de destilado (99.5%). Los perfiles

óptimos de tasa de destilado, carga termica de

rehervidor y tasa molar de reflujo son

presentados en las Figuras 5-7. La formulación de

control cumple con los requerimientos de perfiles

suaves y por la calidad de la inicializació se

presumen consistentes.

Es destacable en el estudio de la perturbación

tipo escalon la acción de las variables

manipuladas en las primeras horas de operación,

indicando que a valores nulos de perturbación el

óptimo a nivel economico es alcanzado operando

en los set-points del estado estacionario, tal

como es formulado en la estructura de control

secuencial. Se encuentra de igual manera que la

tendecia del comportamiento de control óptimo

es el esperado al ser economicamente guiado,

logrando valores de ganancia neta positivas y una

pequeña contribución de la penalización

operacional sobre la función objetivo (Tabla 10).

Se logra corroborar la eficiencia de esta

metodología de optimización dinamica, de

acuerdo a los resultados presentados en la Tabla

10, siendo problemas de tamaño considerable

resueltos con gran precisión en escalas de tiempo

computacional de varios ordenes de magnitud

menores al tiempo real simulado. Se observa

11

además que el uso de la metodologia indicada

implica un ligero esfuerzo computacional,

representado en pequeño número de iteraciones.

Tabla 10 Desempeño computacional optimización.

Caso

Parámetro Sinusoidal Escalón

Objetivo [$] -11492 -10790

Utilidades[$] 11496 10806

Iteraciones [-] 19 25

Tiempo [CPU s] 5.934 7.204

Tabla 11 Desempeño computacional optimización, reportados por Ramos et Al [12].

Caso

Parámetro Sinusoidal Escalón

Objetivo [$] ~ − 11850 ~ − 11000

Utilidades [$] 11851 -

Iteraciones [-] 241 223

Tiempo [CPU s] 8 9

Los resultados obtenidos son consistentes a los

reportados por Ramos et Al [12] en términos de

valores de función objetivo, beneficio económico

y tiempo computacional (Tabla 11). La mayor

diferencia entre ambos trabajos reside en la

estrategia de solución utilizada. Ramos

fundamenta la resolución del problema mediante

un algoritmo de programación no lineal (NLP) con

opción en programación paralela (IPOPT con

solver lineal MA86) que ayuda a reducir

drásticamente el tiempo computacional utilizado

frente a otros solvers lineales; mientras en este

trabajo se implementa un algoritmo de

programación serial (CONOPT), que de acuerdo a

los resultados ofrece las mismas ventajas de

rápida convergencia, deseables para el desarrollo

de la metodología de control predictivo.

6. Control predictivo económicamente

guiado

El modelo de control desarrollado es basado en el

control predictivo de procesos (MPC). La familia

de métodos MPC se caracteriza por seguir los

siguientes lineamientos [5]:

En cada punto de muestreo se realiza la

predicción del estado futuro del sistema

a lo largo del intervalo de tiempo

denominado horizonte de predicción.

Los valores son estimados a partir de la

representación matemática del sistema,

que toma como parámetros las

observaciones pasadas y presentes del

sistema, así como también las futuras

señales de control.

El valor presente y futuro de las

variables de control es calculado a partir

de la optimización de un determinado

criterio, que entre sus objetivos busca

mantener el sistema cercano a una

trayectoria de referencia.

Únicamente se retroalimenta la señal

actual de control al sistema, ya que los

valores futuros serán nuevamente

calculados en los siguientes puntos de

muestreo.

Con el fin de lidiar con retardos computacionales

que afectan la estabilidad y robustez de los

controladores basados en MPC y NMPC (Non

Linear Model Predictive Control) [10] se

implementa una modificación del NMPC ideal

denominada asNMPC (Advanced Step Nonlinear

Model Control) desarrollado por Zavala-Biegler

[24], la cual es descrita a continuación.

6.1 Descripción de algoritmo de control

asNMPC

El método asNMPC realiza cambios en la

formulación del modelo de control predictivo

ideal con el objetivo de obtener una

retroalimentación rápida [3]. Se basa igualmente

en la utilización de metodologías de control

óptimo (OCP) sobre el horizonte de predicción;

sin embargo, realiza el procedimiento para la

consecución de la señal de control en el

siguiente punto de muestreo. El algoritmo se

resume en los siguientes pasos:

12

Conociendo el estado del sistema y de

las señales de control en el momento

actual, se estima el estado al siguiente

punto de muestreo mediante

simulación dinámica.

Se realiza la misma secuencia del control

predictivo ideal a partir del estado

predicho. Es posible realizar una

corrección al estado estimado mediante

sensibilidad NLP [3, 24, 10].

Aplicación la señal de control calculada

en el siguiente punto de muestreo.

Para el estudio teórico del controlador se realizan

las siguientes suposiciones:

Todos los estados son medibles,

evitando el uso de estimadores de

estado tales como el filtro extendido de

Kalman, el estimador de Smith, el

observador de Luenberger o estrategias

de MHE (moving horizon estimation)

[25]

No hay desviación entre el

comportamiento real de la columna y el

modelo dinámico, evitando el uso de

mecanismos de detección y/o

corrección de estados como la

sensibilidad NLP [3, 24, 10]. Por esto

último tanto la predicción de estados,

como la respuesta de la planta son

modelados a partir de las ecuaciones

MESH.

De acuerdo con las limitaciones matemáticas del

método de Radau II A –evidenciadas en la

ecuación (E.30)- se realiza el control de la

columna de destilación a partir de la

retroalimentación de valores de retención

hidráulica y energética.

6.2 Evaluación metodología de control predictivo asNMPC Se realiza la evaluación del esquema de control

predictivo en el mismo diseño de la columna de

destilación extractiva estudiada por Garcia-

Herreros et Al y Ramos et Al. El modelo toma

como valores iniciales y de referencia a los

presentados en la Tabla 6. El sistema es sometido

a una perturbación de tipo sinusoidal (E.35 y

Figura 8) y operado a lo largo de 20 minutos.

𝑧𝐸𝑇𝐻 = 0.8 + 0.03 ∗ sin(0.2𝜋𝑡), 𝑡 ∈ [0, 𝑡𝑓] (E.35)

Figura 8 Perturbación en esquema de control predictivo.

Se busca comparar la respuesta del método de

control con respecto al mantenimiento de un set-

point de pureza y una formulación

económicamente orientada. El horizonte de

predicción evaluado corresponde a 5 puntos de

muestro (correspondientes a 5 elementos finitos

de discretización) y una longitud de 2.5 minutos

de tiempo real. Los parámetros de ponderación

de la función objetivo para cada caso son

mostrados en la Tabla 12. En la evaluación de

este controlador se tuvo en cuenta el algoritmo

CONOPT para realizar los procesos de

optimización dinámica y el método de punto

interior IPOPT para los procesos de predicción y

simulación dinámica.

Tabla 12 Parámetros económicos y de ponderación modelo de control predictivo.

Parámetro Control de Composición

Control económico

𝒂𝟏 1,00E+04 1,00E+04

𝒂𝟐 1,00E+03 1,00E+03

𝒂𝟑 5 200

𝑪𝑫 [$] 0 30

𝑪𝑸 [$] 0 1

13

Los resultados encontrados son presentados en

las Figuras 9-12, en azul los referentes al control

de composición y en verde el control económico

(D-RTO).Resultados similares se encuentran entre

las metodología de control óptimo y control

predictivo guiado a ganancias, donde las variables

de control adoptan acción reversa frente a las

composición del producto de interés en la

alimentación. Se destaca igualmente el

comportamiento de las variables manipuladas

(Figura 9-10) en control a composición, al operar

únicamente cuando la desviación del set-point es

significativa.

Figura 9 Perfiles de tasa molar de reflujo

Figura 10 Perfiles de carga térmica de rehervidor

Figura 11 Perfiles de composición de etanol en destilado

Figura 12 Perfiles de flujo de destilado

La acción de ambos controladores cumple con la

expectativa al mantener la composición de etanol

en el destilado en su set-point, presentar un perfil

suave y consistente; además de realizar los

procesos de predicción y optimización en tiempos

menores al muestreo (0.5 minutos), tal como se

observa en la Tabla 13.

Tabla 13 Tiempo promedio de procesamiento, en segundos computacionales.

Predicción Optimización

Control de composición

0,631 18,982

Control económico

0,632 17,400

14

Conclusiones y trabajo futuro

Se realizó de manera exitosa la aplicación de las

metodologías de control óptimo y control

predictivo a una columna de destilación

extractiva, estudiando la separación del sistema

etanol- agua y glicerina como solvente. Se

encontró la respuesta económicamente óptima

del esquema de separación frente a diversas

perturbaciones en la alimentación, siendo estos

resultados coherentes con el estado del arte. Los

resultados obtenidos de las metodologías de

control avanzado apoyan la implementación de

un esquema de optimización de planta en un solo

nivel, que considere simultáneamente las

ganancias y la dinámica propia de las operaciones

industriales; además de consideraciones

ambientales y limitaciones operacionales.

Se comprobó también la efectividad de los

métodos de colocación ortogonal y discretización

total de los sistemas de ecuaciones algebro

diferenciales (DAE), al reducir la complejidad

computacional y tiempos de procesamiento en la

solución de modelos dinámicos, siendo

fácilmente insertables como restricciones en la

formulación de problemas de programación no

lineal (NLP) de tamaño considerable; ayudando a

reducir el efecto del retardo computacional en la

estabilidad de los sistemas.

Se evidenció también las deficiencias del método

de Runge-Kutta implícito Radau II-A en la

implementación de controladores no teóricos, al

obligar a la retroalimentación de variables no

medibles en la práctica, tales como valores de

retención hidráulica y energética, así como

necesitar un inicialización matemáticamente

consistente para la resolución de problemas de

optimización dinámica.

La investigación a futuro debería considerar el

desarrollo de metodologías de sintonización de

controles avanzados, buscando el mejor conjunto

de valores de ponderación que propicien una

respuesta rápida y un controlador robusto. Con

respecto al caso ejemplarizado, la investigación

debe ser enfocada en la evaluación de la

eficiencia computacional de los métodos de

control optimo y predictivo, considerando

fenómenos de transporte y no equilibrio

termodinámico con el fin de obtener un modelo

más riguroso.

NOMENCLATURA At = Área activa de la columna [m

2].

𝐶𝑝 = Capacidad calorífica [GJ/kmol K]

𝑑 = Diámetro de columna [m]. 𝑓𝑎

𝑠= Factor de aireación [-].

𝐹𝑆 = Parámetro de flujo [-]. ℎ𝑒 = Espaciado entre etapas [m]. ℎ𝐷

𝑠 = Altura de líquido sobre el divisor [m].

ℎ𝑙𝑆 = Entalpia de mezcla de líquidos [GJ/kmol].

ℎ𝑣𝑆 = Entalpia de mezcla de gases [GJ/kmol].

ℎ𝑤 = Altura del divisor [m]. 𝐿𝑆 = Flujo molar de líquido [kmol/min].

𝑀𝑆𝑙 = Hold up molar de líquido [kmol].

𝑀𝑆𝑣 = Hold up molar de vapor [kmol].

𝑀𝑆 = Hold up molar total [kmol]. 𝑀𝐶.𝑆 = Hold up molar parcial [kmol]. 𝑁𝑝= Rendimiento económico [$].

𝑃𝑆 = Presión [Bar]. 𝑃𝑠𝑎𝑡

𝑆 = Presión de vapor [Bar]. 𝑄 = Matriz diagonal de penalización. 𝑄𝑙

𝑆 =Caudal de líquido [m3/s].

𝑄𝑣𝑆= Caudal de vapor [m

3/s].

𝑄𝑟 = Carga terimca de rehervidor [GJ/h]

𝑅𝑟 = Tasa molar de reflujo [-]

𝑡 = Tiempo [min].

𝑇𝑆 = Temperatura de etapa [k]. 𝑈𝑆 Hold up energético [GJ] 𝑉𝑆 = Flujo molar de vapor [kmol/min]. 𝑥𝐶.𝑆 =Fracción molar en el líquido [-]. 𝑦𝐶,𝑆 = Fracción molar en el vapor [-].

𝑧𝐶,𝑆 = Fracción molar en la alimentación [-].

Letras griegas 𝛾𝐶,𝑆 = Coeficiente de actividad [-].

Δℎ𝑙𝑣𝐶,𝑆 = Entalpia de vaporización [GJ/kmol].

Δ𝑃𝑆 = Caída de presión [Bar].

Δ𝑃𝑙𝑆 = Caída de presión debido a líquido [Bar].

Δ𝑃𝑠𝑆 = Caída de presión en plato seco [Bar].

𝜌𝑆𝑣= Densidad másica de mezcla de gases [kg/m

3].

𝜌𝑆𝑙 = Densidad másica de mezcla de líquidos [kg/m

3].

𝜌�̅�𝑣 = Densidad molar mezcla de gases [kmol/ m

3].

𝜌�̅�𝑙 = Densidad molar mezcla de líquidos [kmol/ m

3].

𝜏𝑘 = Raíces de Radau [-]. Ω𝑘,𝑗 = Matriz de pesos de colocación ortogonal [-].

15

Subíndices C = Referente a componente. Eth = Referente a etanol. i = Referente a elemento finito sobre horizonte de predicción. k = Referente a punto de colocación. K = Referente a horizonte de predicción. ref = Referente a trayectoria de referencia.

S = Referente a etapa.

set = Referente a condiciones específicas. Superíndices f = Referente a la etapa de alimentación ig = Referente a gas ideal l = Referente a fase liquida. v = Referente a fase vapor.

16

Apéndice A. Correlaciones hidráulicas EL cálculo de las relaciones hidráulicas se realiza mediante las ecuaciones presentadas por Cicile [23] donde considera la caída de presión por etapa como la suma de las contribuciones de líquido y vapor en movimiento (plato seco). A.1 Caída de presión por plato húmedo

𝑃𝑠𝑆 = 10−5(1 − 𝜀2)√(

𝑄𝑣𝑆𝜌𝑆

𝑣

𝐴𝑜

) 𝑆 𝜖 𝐶𝑂𝐿

(A.1)

A.2 Caída de presión por líquido Cálculo de nivel de líquido sobre vertedero

ℎ𝐷𝑠 = 0.6 (

𝑄𝑙𝑆

𝐿𝑤

)

2/3

𝑆 𝜖 𝐶𝑂𝐿 (A.2)

Calculo del factor de aireación

𝑓𝑎𝑠

= 0.981 exp (−0.411𝑄𝑣

𝐴𝑇√𝜌𝑆

𝑣) 𝑆 𝜖 𝐶𝑂𝐿

(A.3)

Δ𝑃𝑙𝑆 = 10−5𝑓𝑎

𝑠𝜌𝑆

𝑙𝑔(ℎ𝐷𝑠 + ℎ𝑤) 𝑆 𝜖 𝐶𝑂𝐿

(A.4)

A.3 Definición perfil de presión en columna Δ𝑃𝑆 = Δ𝑃𝑙

𝑆 + Δ𝑃𝑠𝑆 𝑆 𝜖 𝐶𝑂𝐿

(A.5)

𝑃𝑆 = 𝑃𝑆−1 + Δ𝑃𝑆 𝑆 𝜖 𝐶𝑂𝐿 (A.6)

17

Apéndice B. Parámetros de balances de energía

El cálculo de las variables de evaluación energética se realiza mediante las ecuaciones de DIPPR

[16], teniendo en cuenta las suposiciones de mezcla y gas ideal.

B.1 Capacidad calorífica de gas ideal

𝐶𝑝𝐶 𝑖𝑔(𝑇) = 𝐶1,𝐶 + 𝐶2,𝐶 (

𝐶3,𝐶

𝑇

sinh (𝐶3,𝐶

𝑇)

)

2

+ 𝐶4,𝐶 (

𝐶5,𝐶

𝑇

sinh (𝐶5,𝐶

𝑇)

)

2

(B.1)

B.2 Entalpia de mezclas de gas

ℎ𝐶,𝑆 𝑖𝑔 = ℎ𝐶𝑖𝑔(𝑇𝑟𝑒𝑓) + ∫ 𝐶𝑝𝑐

𝑖𝑔𝑑𝑇𝑇𝑠

𝑇𝑟𝑒𝑓

(B.2)

ℎ𝑐,𝑠 𝑣 = ℎ𝑐𝑖𝑔(𝑇𝑟𝑒𝑓) + [𝐶1,𝑐(𝑢) + 𝐶2,𝑐𝐶3,𝑐 (coth

𝐶3,𝑐

𝑢) − 𝐶4,𝑐𝐶5,𝑐 (tanh

𝐶5,𝑐

𝑢)]

𝑢 = 𝑇𝑠

𝑢 = 𝑇𝑟𝑒𝑓𝑓

(B.3)

ℎ𝑠 𝑣 = ∑ ℎ𝑐,𝑠 𝑣

𝑐

∗ 𝑦𝐶,𝑆 (B.4)

B.3 Entalpia de mezclas de líquidos

∆ℎ𝑐,𝑠𝑙𝑣 = 𝐶1,𝑖(1 − 𝑇𝑟𝐶

)(𝐶2,𝐶+𝐶3,𝐶𝑇𝑟𝐶

+𝐶4,𝐶𝑇𝑟𝐶2 +𝐶5,𝐶𝑇𝑟𝐶

3 ), 𝑇𝑟𝑖

=𝑇𝑠

𝑇𝐶𝑐

(B.5)

ℎ𝑐,𝑠𝑙𝑣 = ℎ𝑐,𝑠 𝑣 − ∆ℎ𝑐,𝑠

𝑙𝑣 (B.6)

ℎ𝑠 𝑣 = ∑ ℎ𝑐,𝑠 𝑙

𝑐

∗ 𝑥𝐶,𝑆

(B.7)

18

Apéndice C. Parámetros de evaluación de equilibrio de fases

La evaluación de los coeficientes de actividad se realiza mediante la ecuación de NRTL [16, 17]. La

presión de saturación se determina mediante la ecuación de Antoine extendida [16, 17].

C.1 Coeficiente de actividad

𝛼𝑖𝑗 = 𝑐𝑖𝑗 + 𝑑𝑖𝑗(𝑇 − 273.15𝐾)

(C.1)

𝜏𝑖𝑗 = 𝑎𝑖𝑗 +𝑏𝑖𝑗

𝑇+ 𝑒𝑖𝑗 ln(𝑇) + 𝑓𝑖𝑗𝑇

(C.2)

𝐺𝑖𝑗 = exp(−𝛼𝑖𝑗𝜏𝑖𝑗) (C.3)

ln(𝛾𝑖) =∑ 𝑥𝑗𝜏𝑗𝑖𝐺𝑗𝑖𝑗

∑ 𝑥𝑘𝐺𝑘𝑖𝑘

+ ∑𝑥𝑗𝐺𝑖𝑗

∑ 𝑥𝑘𝐺𝑘𝑗𝑘

(𝜏𝑖,𝑗 −∑ 𝑥𝑚𝜏𝑚𝑗𝐺𝑚𝑗𝑚

∑ 𝑥𝑘𝐺𝑘𝑗𝑘

)

𝑗

(C.4)

C.2 Presión de saturación

ln 𝑃𝑖𝑠𝑎𝑡 = 𝐶1,𝑖 +

𝐶2,𝑖

𝑇 + 𝐶3,𝑖

+ 𝐶4,𝑖𝑇 + 𝐶5,𝑖 ln 𝑇 + 𝐶6,𝑖𝑇𝐶7,𝑖

(C.5)

19

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