Rizofiltracion

8/12/2019 Rizofiltracion

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Roberto AurelioNez Lpez

YunnyMeas Vong,

RalOrtega Borges,

Centro de Investigacin y

Desarrollo Tecnolgico en

Electroqumica (CIDETEQ),

[email protected]

Eugenia J.Olgun.

Instituto Nacional de Ecologa

(INECOL),

[email protected]

RIZOFILTRACIN, LIXIVIACIN Y ELECTRO-RECUPE-

RACIN: UNA PROPUESTA INTEGRAL PARA EL TRATA-

MIENTO DE AGUAS CONTAMINADAS CON PLOMO A

PARTIR DEL LIRIO ACUTICO (Eichhornia crassipes)

Resumen

En este trabajo se presenta un estudio integral y sustenta-

ble para el tratamiento de aguas contaminadas con plomo

a travs de la torremediacin, que involucra el acopla-

miento de procesos biolgicos, qumicos y electroqumi-

cos. El estudio se realizo en tres etapas: i) bio-absorcin

de Pb, usando plantas del lirio acutico, ii) lixiviacin de

Pb, para destoxicar la biomasa contaminada, y iii) electro-

recuperacin de Pb, para su connamiento o disposicin

nal. En la primera etapa, se determin que el lirio tuvo

una eciencia mxima de bio-absorcin de plomo del 77.

5%. En la segunda etapa, se uso oxalato de amonio como

agente lixiviante, partiendo de la hiptesis de que adems

de extraer el plomo esta sal enriquecer la biomasa con

nitrgeno amoniacal y podra ser utilizada como fertili-

zante. Se compararon dos procesos de lixiviacin: simple

(una etapa) vs secuencial (dos etapas), determinndose

una eciencia de extraccin de Pb de 52% y 91% respec-tivamente. Finalmente, en la tercera etapa, se logr una

eciencia de recuperacin electroqumica de Pb del 95%.

Palabras clave: torremediacin acutica, lixiviacin,

electro-recuperacin, contaminacin de plomo

Abstract

In this work is presented an integral and sustainable

study for the treatment of wastewater polluted with lead

through phytoremediation, which involves the coupling

of biological, chemical, and electrochemical processes,

The research was carried out in three stages: i) Pb bio-

absorption, using water hyacinth plants, ii) Pb leaching, in

order to detoxify the polluted biomass, and iii) Pb electro-

recovering, for its connement or nal disposal. In the rst

stage it was determined that water hyacinth had a maxi-mum Pb bio-absorption efciency of 77.5%. In the second

stage, it was used ammonium oxalate as leachant agent,

starting from the hypothesis that besides to extract lead

from the plant biomass this salt will enrich it with nitrogen

compounds and therefore it would be used as fertilizer. It

were compared two leaching processes: simple (one sta-

ge) vs sequential (two stages), determining a Pb extraction

efciency of 52% and 91% respectively. Finally, in the third

stage, it was achieved a Pb electrochemical recovery ef-

ciency of 95%.

Desde hace varios aos Querta-

ro, a la par de lo que ocurre a nivelnacional, enfrenta una problemti-ca creciente tanto de escasez comode contaminacin de agua (Cabreray Rodrguez 1997, Perrusqua 2003,SEMARNAT 2003, Norandi 2005,Arango 2006, CNA 2008). Dichasituacin ha sido ocasionada por eldesmesurado crecimiento de la po-blacin, por el acelerado desarrolloindustrial, por el uso excesivo delagua por parte del sector agrcola,por el deficiente tratamiento de las

aguas residuales y por la carencia deuna cultura del agua, tanto a nivelinstitucional como ciudadana, quepermita lograr un uso eficiente yracional de este recurso (Crdenas2002, Perrusqua 2003, CQRA 2003,CNA 2008). La escasez de aguaadems de reducir la disponibilidadpara las generaciones futuras, limi-ta el desarrollo econmico y socialde los estados, de las regiones y delpas mismo, mientras que su conta-minacin afecta la integridad de losecosistemas, reduce la biodiversidady representa un riesgo para la saludhumana, animal y vegetal (Cabreray Rodrguez 1997, Peters y Meybeck2000, SEDESU 2001, 2005, Crde-nas 2002, Perrusqua 2003).

[email protected](1):17-31.2009

Rizofiltacin, leaching and Electro-Recovery: A comprehensive

proposal for the treatment of lead contaminated water through water hyacinth

plants (Eichhornia crassipes).


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RIZOFILTRACIN, LIXIVIACIN Y ELECTRO-RECUPERACIN

En trminos generales, a nivel nacional se pro-ducen 243 m3/s de aguas residuales domsticas omunicipales y 188.7 m3/s de aguas residuales in-dustriales, de los cuales slo se trata aproxima-damente el 32.6% y el 15.8 % respectivamente

(CNA 2008). El resto se descarga, directa o in-directamente, a los ros, arroyos, presas, lagunasy terrenos de cultivo de las diferentes cuencasdel pas (Mestre 2001, SEMARNAT 2002, 2003,Herre y col. 2004, CNA 2008). Con frecuencia,ni los municipios ni las empresas cumplen con lasnormas establecidas en la legislacin ambiental,bsicamente porque implica una gran inversinpara implementar, mantener y operar la infraes-tructura tecnolgica de tratamiento (Perrusqua2003). A nivel estatal, en la Zona Metropolitanade la Ciudad de Quertaro (ZMCQ), donde ha-bita aproximadamente el 54% de la poblacin del

estado, se producen 47.2 Mm3(89%) de aguasresiduales domsticas y 5.8 Mm3(11%) de aguasresiduales industriales (Perrusqua 2003). Del vo-lumen total de estas aguas solo se trata el 30%,el resto, como sucede en gran parte del pas, sedescarga a diferentes cuerpos receptores, conta-minando las aguas superficiales (i. e. ros, arroyos,canales, presas), terrenos de cultivo y los mantosfreticos del estado (Perrusqua 2003, Herre ycol. 2004, SEDESU 2005).

An cuando la carga de contaminantes pro-

venientes de la industria es menor, la toxicidad opeligrosidad de sus residuos es mayor (SEDESU2001). Las aguas residuales municipales presen-tan altas concentraciones de materia orgnica,detergentes, nitratos, fosfatos, fenoles, grasas,aceites y coliformes fecales (SEDESU 2005),mientras que las aguas residuales industrialescontienen, adems, contaminantes orgnicos,pinturas, metales pesados y otras sustancias co-rrosivas, reactivas, explosivas, txicas, inflama-bles y biolgico-infecciosas (Cabrera y Rodrguez1997, Perrusqua 2003, SEDESU 2001, 2005).De particular preocupacin son las altas concen-

traciones de metales pesados contenidos en losefluentes industriales, que en la mayora de loscasos sobrepasan los lmites permisibles.

Los efectos de los metales y sus compuestosen los seres vivos son muy variados y dependerndel tipo de metal, as como de la dosis y tiempode exposicin. En general se reconoce que algu-nos metales provocan daos severos al sistema

nervioso, inmunolgico, respiratorio, digestivoy reproductivo, mientras que otros son carcin-genos o pueden incidir a un nivel gentico cau-sando malformaciones congnitas (Piotrowski &Coleman 1980). El plomo por ejemplo causa ane-

mias, trastornos cerebrales, disfunciones en losriones, hgado, sistema reproductivo, y altera elsistema nervioso central (Piotrowski y Coleman1980, Girovich 1996).

Existen diferentes tecnologas para el trata-miento de aguas contaminadas con metales pesa-dos, e.g., adsorcin, cementacin, precipitacin,intercambio inico, extraccin con solventes yelectrodilisis (Brooks 1991). Sin embargo, ge-neralmente son costosas e ineficientes cuandose trata de soluciones diluidas (Dushenkov y col.1995, Chen y col. 2001). Por lo mismo, se han de-

sarrollado tecnologas alternativas como la bio-rremediacin y la fitorremediacin que involucrael uso de organismos vivos y sus derivados para laremocin de metales de aguas contaminadas. Enel primer caso el tratamiento se basa en procesosde bioadsorcin, en donde se utiliza biomasa vivay no viva de diversas plantas terrestres y acu-ticas, algas marinas, hongos y bacterias (Chen ycol. 2001, Gardea-Torresdey y col. 2004). En elsegundo caso, el proceso fundamental es la bio-absorcin que llevan a cabo plantas acumulado-ras de metales, las cuales actan como filtros o

trampas que pueden estabilizar los contaminan-tes metlicos (Dushenkov y col. 1995, Dos San-tos y Lenzi 2000, Nez-Lpez y col. 2004).

En este trabajo nos enfocamos a la fitorreme-diacin de aguas contaminadas con plomo y usa-mos como bioabsorbente plantas de lirio acutico(Eichhornia crassipes), un componente conspicuoy representativo de la flora acutica del estado deQuertaro, que por su exuberante desarrollo, fre-cuentemente representa un problema serio de in-festacin en las presas y canales del estado (Mar-tnez y Garca 2001, Nez-Lpez y col. 2005).

Antecedentes

El lirio, es una de las plantas acuticas con ungran potencial en la fitorremediacin de metalespesados debido a su tolerancia y alta capacidadpara acumularlos (Nez-Lpez y col. 2003,2005). Numerosos estudios han demostrado quepuede ser til para el tratamiento de aguas con-

Nez R., et al.


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taminadas con As, Bo, Cd, Cr, Hg, Ni, Pb,Se y Zn (Chigbo 1982, Muramoto y Oki1983, Heaton y col. 1987, Nor 1990, Del-gado y col. 1993, Reed y col. 1995, Lytle

y col. 1998, Zhu y col. 1999, Dos santos yLenzi 2000).

La parte de la planta donde se acumula la ma-yor concentracin de metales es la raz, que es elrgano que esta expuesto o en contacto directocon los ines metlicos contenidos en la solucina tratar. Tcnicamente a este proceso se le co-noce como rizofiltracin, que se define como unmecanismo de fitorremediacin basado en el usode races de plantas con alta tasa de crecimientoy rea superficial para absorber, concentrar y pre-cipitar metales de aguas residuales contaminadas

(Dushenkov y col. 1995, EPA 2000, Nez-L-pez y col. 2004, Ghosh y Singh 2005).

A nivel prctico, an cuando la rizofiltracino sistemas de lirio acutico representan una al-ternativa de tratamiento eficaz y econmica paratratar las aguas contaminadas con metales, estano se ha implementado a gran escala debido aque la biomasa de desecho puede constituir unresiduo peligroso que podra generarse en gran-des cantidades. En otras palabras, la rizofiltracinpodra resolver un problema de contaminacinpero provocar otro, ya que en trminos reales lonico que esta sucediendo es la transferencia demetales de una fase acuosa (aguas contaminadas)a una fase slida (biomasa contaminada). Preci-samente, la ltima etapa de la fitorremediacinde metales, relacionada con la cosecha, manejo ydisposicin de la biomasa de las plantas contami-nadas generadas tanto en la fitorremediacin desuelos como de aguas, es lo que ha limitado la im-plementacin de esta tecnologa a gran escala.

En la literatura se menciona que la biomasapuede ser confinada en rellenos sanitarios o usada

como composta (Dushenkov y col. 1995, Ghoshy Singh 2005). Desafortunadamente, estas opcio-nes son cuestionables porque los metales puedenser liberados al ambiente circundante medianteprocesos de lixiviacin natural, incorporndosenuevamente al ciclo de contaminacin, i.e. con-taminando primeramente suelos, aguas superfi-ciales y subterrneas, y posteriormente plantasy animales hasta llegar al hombre (Nez-Lpez

y col. 2008). Algunos autores proponen que labiomasa puede secarse, compactarse e incine-rarse para recuperar los metales de las cenizas yasea para su reciclamiento o para su confinacin.Otros, sealan que la biomasa puede ser usada

como una fuente de energa. Sin embargo, pocosson los estudios detallados sobre el manejo de labiomasa de plantas bioabsorbentes generadas enla fitorremediacin de metales (Sas-Nowosielskay col. 2004).

A la fecha, a nivel internacional, solo se hanpublicado tres trabajos. En el primero, publicadoen el 2001, se evaluaron tres procesos para de-terminar el mejor mtodo de tratamiento para labiomasa de plantas terrestres generadas duranteun proceso de fitoextraccin de suelos contami-nados con Pb (Hetland y col. 2001). Los m-

todos evaluados fueron co-incineracin con car-bn, extraccin lquida o lixiviacin con EDTAy compostaje. Los autores concluyeron que lalixiviacin fue el mtodo mas efectivo para re-mover el plomo de la biomasa contaminada,determinando una eficiencia de extraccin dePb del 98%. La co-incineracin y el compostajefueron descartados porque las cenizas residualesdel primer proceso necesitan un post-tratamientoantes de ser desechadas mientras que la compos-ta requiere de un pre-tratamiento para evitar lalixiviacin del plomo. En el segundo trabajo, se

estudio el comportamiento trmico de dos plan-tas terrestres usadas en la fitoextraccin de me-tales; Thlaspi caerulescens, una hierba hiperacu-muladora de Zn y Salis viminales(sauce), un rbolde gran biomasa (Keller y col. 2005). En dichainvestigacin, se concluyo que la pirolisis fue me-jor que la incineracin para recuperar Cd y Znde la biomasa de las plantas. Finalmente, en eltercer trabajo, de nuestra autora, se evalu la efi-ciencia de lixiviacin de Pb de diferentes sales deamonio en la biomasa contaminada de Salviniaminima (Nez-Lpez y col. 2008), un helechoacutico hiperacumulador de plomo, con alto

potencial para la fitorremediacin de aguas tro-picales y subtropicales (Olgun y col. 2002, 2005,Hoffman y col. 2004). Se probaron sales de amo-nio porque se buscaba un extractante orgnicobiodegradable que fuera efectivo para destoxifi-car la biomasa y al mismo tiempo enriquecerlacon compuestos nitrogenados para aprovecharlacomo fertilizante. En dicho estudio se determinque el oxalato de amonio fue la sal mas eficiente

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para extraer el Pb de la biomasa de salvinia, lo-grando una eficiencia de extraccin del 70% enun proceso de lixiviacin simple (Nez-Lpezy col. 2008). Con este enfoque, se estara mini-mizando el problema de generacin de residuos

peligrosos en la fitorremediacin de metales y seestara otorgando un valor agregado a la biomasagenerada.

En este contexto, y siguiendo con la lnea deinvestigacin, se origin el presente trabajo, conel propsito de desarrollar una tecnologa inte-gral a partir de la fitorremediacin que permita: i)el tratamiento de aguas contaminadas con plomousando al lirio acutico como plantas bioabsor-bentes, ii) el tratamiento o detoxificacin de labiomasa residual, a travs de un proceso de lixi-viacin con oxalato de amonio, y iii) la recupe-

racin electroqumica de plomo para su confina-miento o reciclamiento. Las hiptesis y objetivosparticulares de esta investigacin se presentan acontinuacin.

Hiptesis

i) El lirio acutico (Eichhornia crassipes), unaplanta de amplia distribucin en Quertaro, esaltamente eficiente para bioabsorber Pb de aguascontaminadas, por lo tanto es un candidato idealpara la fitorremediacin acutica; ii) La biomasadel lirio contaminada con Pb, generada al final de

la fitorremediacin, puede ser tratada medianteun proceso de lixiviacin usando oxalato de amo-nio como agente extractante, y ser mas eficientesi se aplica un esquema de lixiviacin secuencial;iii) El oxalato de amonio, adems de extraer elmetal de la biomasa de plantas contaminadasenriquecer la biomasa con compuestos nitroge-nados, de tal manera que este residuo puede serutilizado como fertilizante; y iv) El plomo lixivia-do es una especie electroactiva, susceptible deser recuperado eficientemente por medio de unproceso de electro-deposicin.

Objetivos particulares

a) Determinar la bioacumulacin y eficienciade bioabsorcin de Pb del lirio acutico cultiva-dos en soluciones con diferente concentracin dePb: 15, 100 y 200 ppm; b) Determinar la con-centracin de plomo de la biomasa y lixiviadosgenerados en un proceso de lixiviacin simple

(una etapa) y secuencial (dos etapas), usandocomo agente lixiviante oxalato de amonio; c)Determinar la eficiencia de extraccin de Pb dela biomasa contaminada del lirio empleando elmtodo de lixiviacin con oxalato de amonio; e)

Determinar la concentracin de nitrgeno amo-niacal, el nitrgeno orgnico y el nitrgeno totalen los residuos de la biomasa lixiviada despusdel proceso de lixiviacin; f) Determinar la efi-ciencia de electro-recuperacin de plomo de loslixiviados obtenidos en el proceso de lixiviacinde la biomasa contaminada del lirio acutico

Impacto de esta investigacin

Se espera que los resultados del presente tra-bajo contribuyan para la implementacin de la fi-torremediacin acutica de metales a gran escala

de tal manera que se pueda enfrentar el problemade contaminacin de las aguas desde un enfoqueintegral que comprenda, adems del tratamien-to de aguas usando plantas bio-absorbentes, unaestrategia de manejo para el tratamiento y apro-vechamiento de la biomasa residual, as como unproceso para la recuperacin del metal para sureciclaje o confinamiento final. El mtodo de lixi-viacin con oxalato de amonio desarrollado ennuestro laboratorio podra hacerse extensivo parala detoxificacin de otras plantas, tanto terrestrescomo acuticas, generadas en la fitorremediacinde metales. As, nuestro estudio sera una impor-tante contribucin, incluso a nivel mundial, paraterminar de concebir a la fitorremediacin comouna tecnologa simple, econmica y sustentableque representa una opcin viable para el trata-miento de aguas y suelos contaminados con me-tales.

Metodologa

Bioabsorcin.

Las plantas de lirio se colectaron en la presade la Venta, en Pedro Escobedo, Qro., durante el

verano del 2004 (que es la mejor poca de desa-rrollo). Se cultivaron en solucin nutritiva Hoa-gland y se dejaron aclimatar 10 das antes desu tratamiento.

Los tratamientos se realizaron en tinas de40 L con diferente concentracin de plomo: 0(control), 15, 100 y 200 mg/l, que se adicion

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a la solucin de cultivo como nitrato de plomoPb(NO

3)

2. En cada tratamiento, que dur 14

das, se expusieron 50 plantas de lirio de aspectoy tamao similar. Terminado el tratamiento, lasraces se separaron de las hojas, se secaron a 70C

por 3 das, se pesaron y se molieron.

Previo al anlisis, tanto las muestras de bio-masa como de agua residual se digirieron conHNO

3en un horno de microondas MARSX

SEM. La biomasa se digiri siguiendo el mtodoEPA 3052 para bisolidos y el agua con el mto-do EPA 3015H (EPA 1998). La concentracinde Pb en ambos casos se determin por ICP-AES(plasma acoplado inductivamente-espectrome-tra de emisin atmica) de acuerdo al mtodoEPA 6010B (EPA 1998). El equipo de anlisis fueun Espectrofotmetro de Emisin Perkin Elmer

Optima 3300DV.

La eficiencia de bio-absorcin de Pb por el li-rio acutico se determino con base a la siguienteecuacin:

En donde,

[Pb]Bf

es la concentracin de plomo en labiomasa al final del tratamiento (mg Pb/g de bio-masa en peso seco), B

T es la cantidad total de

biomasa utilizada (g en peso seco) y [Pb]Sies la

concentracin de plomo en solucin al inicio delexperimento (mg Pb/l). Tomando en cuenta quela mayor concentracin de Pb se acumula en laraz y que el peso de esta parte de la planta esmenor comparado con el peso de las hojas, estosclculos se hicieron por separado, i. e. para raz yhojas, sumando al final la eficiencia de estos r-ganos para obtener la eficiencia total.

Lixiviacin

Los experimentos de lixiviacin se realizaronen condiciones batch (i. e., sin suministro cons-tante de solucin lixiviante) usando la biomasaseca y molida de las races del lirio del tratamien-to de 200 ppm. Se usaron estas plantas porquefueron las que acumularon la mayor concentra-cin de Pb en los experimentos de bio-absorcin

(36741.9 mg Pb/kg de biomasa peso seco), siendolas races el tejido que concentro el 99.8% delplomo absorbido.

La relacin slido (biomasa)lquido (solucin

lixiviante) de los experimentos fue 1:100; i.e., selixiviaron 2.5 g de biomasa en 250 ml solucin deoxalato de amonio 0.3 M. Se probaron dos esque-mas de lixiviacin, uno simple (una etapa) y otrosecuencial (dos etapas). En ambos casos se reali-zaron dos series de experimentos con tres replicascada una y diferente tiempo de extraccin: 8 y16h para la lixiviacin simple, y 2 y 4h para cadauna de las etapas de la lixiviacin secuencial, queal sumarlas dan un tiempo de extraccin total de4 y 8h respectivamente.

Al final de cada experimento, la biomasa se

separo del lixiviado usando un colador de plsti-co (con un dimetro de malla de 1 mm), se en-juag con 250 ml de agua desionizada, se escurriy se sec a 70 C por 3 das. Los lixiviados y la so-lucin de enjuague fueron filtrados para removerlos slidos suspendidos usando filtros Whatman.Posteriormente se fijaron con 5 ml de HNO

3y se

refrigeraron hasta su digestin.

La concentracin de plomo de la biomasalixiviada, lixiviados y solucin de enjuague sedetermin siguiendo los mismos mtodos de di-gestin (EPA 3052 para bioslidos y EPA 3015H

para muestras acuosas) y anlisis (EPA 6010B porICP-AES) mencionados en la seccin anterior.

La eficiencia de lixiviacin de Pb del el oxa-lato de amonio se calculo con la siguiente ecua-cin:

En donde,

[Pb]Biy [Pb]B

fes la concentracin de Pb en

la biomasa (mg Pb/kg de biomasa en peso seco)al inicio y al final de la lixiviacin respectivamen-te.

Finalmente, el contenido de nitrgeno amo-niacal (N-NH

3), orgnico (N-Org) y total (NT)

de la biomasa, antes y despus de la lixiviacin,

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se determin por el mtodo Kjeldahl (AOAC1995).

Electro-recuperacin

Los lixiviados obtenidos en la serie de experi-mentos de la lixiviacin secuencial se mezclarony se filtraron nuevamente con filtros Whatmanpara remover el precipitado que pudo haberseformado y garantizar solo el complejo soluble deoxalato de plomo. A partir de esta solucin, sellevo a cabo la recuperacin electroqumica delPb, va electrodepsito, mediante la tcnica decronopotenciometria (CP). El sofware y equipoelectroqumico empleados fueron Gammry Fra-mework y Potenciostato/Galvanostato (Bioa-nalytical System) BAS-Epsilon-EC-ver 1.31.65NT, respectivamente.

Los experimentos se realizaron por triplicadoen una celda electroqumica de acrlico de 4x5x3cm (alto, largo y ancho respectivamente). Elelectrodo de referencia fue un electrodo de calo-mel saturado (SCE), el contra-electrodo una pla-ca de titanio recubierta con iridio (4x3 cm) y elde trabajo un electrodo poroso de cobre (4x1x1cm). El tiempo de electro-deposito fue de 1 h y lacorriente aplicada de 0.095 A, parmetros pti-mos de recuperacin de Pb que se determinaronen un estudio preliminar.

La concentracin de Pb en el lixiviado antesy despus del electro-deposito se determin porEspectrofotometra de Absorcin Atmica en unespectrofotometro Perkinn Elmer AAnalyst 200.

Previamente las muestras se digirieron con HNO3

siguiendo el mtodo EPA 3015H (EPA 1998).

La eficiencia de recuperacin de Pb se deter-min empleando la siguiente ecuacin:

En donde,

[Pb]Liy [Pb]L

fes la concentracin de Pb en el

lixiviado (mg Pb/l) al inicio y al final del electro-depsito respectivamente.

Para corroborar el depsito de plomo, se rea-lizaron experimentos en el mismo sistema perousando una placa de cobre como electrodo de

trabajo. El rea de depsito fue de 1 cm2

y se apli-co una corriente de -0.002 A. El deposito obteni-do se caracteriz mediante la tcnica de energadispersiva de rayos X (EDS), que se hizo con unmicroscopio electrnico de barrido (MEB) JEOLJSM 4500-MV.

Resultados y Discusin

Bio-absorcin

La concentracin de Pb en la biomasa del lirioacutico y el agua residual al final de los experi-mentos de bio-absorcin se presenta en la Tabla1.

Tratamiento

Lirio

(mg Pb/kg peso seco)

Agua

(mg Pb/l)

Raz Hojas

Plantas Madre 9.6 (1.5)


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Las plantas madre (PM) o recin colectadaspresentaron cantidades traza de Pb en la raz, loque indica cierta contaminacin de las aguas delcanal de la Venta. Despus de los tratamientosse observ una relacin directamente proporcio-

nal entre la concentracin de plomo en soluciny la concentracin de plomo en el lirio, i.e. amayor concentracin de Pb en solucin mayorbio-acumulacin en la biomasa (Fig. 1). Como seha demostrado en otros estudios (Nez-Lpezy col. 2003), prcticamente la totalidad del Pbabsorbido, i.e. 99.8 %, se acumulo en la raz. Estehecho, demuestra que el lirio presenta una es-trategia de exclusin extracelular que impide elpaso del plomo al interior de sus clulas y obstru-ye su translocacin a los tejidos areos (Hansel,et al., 1999). El proceso involucrado podra ser laabsorcin extracelular del plomo por los grupos

carboxilo (-COOH) de los carbohidratos de lapectina (e. g. cidos galacturnico y glucurni-co), lignina o celulosa de le pared celular de lasclulas de la raz (Mari y Lebrun 2005, Sharma yDubey 2005).

Fig. 1.Concentracin de Pb en hojas y raz del lirio alfinal de los tratamientos (Tratamientos: 15, 100 y 200

ppm, Tiempo de exposicin: 14 das)

Por otra parte, la concentracin de Pb en elagua residual al final de los experimentos se re-dujo considerablemente (Fig. 2), resultado quebsicamente se explica por el proceso de bio-ab-sorcin de Pb efectuado por el lirio.

Fig. 2. Concentracin de Pb en el agua residual alinicio y al final de los tratamientos (Tratamientos: 15,100 y 200 ppm, Tiempo de exposicin: 14 das)

En el tratamiento de 15 ppm, el nivel de plo-mo en el agua residual al final de los experimen-tos se redujo tanto que sus valores estuvieron

por debajo de los lmites permisibles (i.e., 5 mg/l)establecidos en la legislacin ambiental (NOM-002-Ecol-1996), lo que no sucedi con los otrosdos tratamientos (Fig. 2). Cabe sealar que al fi-nal de los experimentos, la concentracin de Pben los tratamientos de 100 y 200 ppm fue mayora la esperada porque el volumen de agua fue me-nor debido tanto a la evapo-transpiracin efec-tuada por el lirio como a la evaporacin propiade las condiciones ambientales. Si se diluyera lasolucin de ambos tratamiento entonces la con-centracin de Pb sera menor y las plantas serianmas eficientes para absorberlo. Adems, cosechas

y resiembras continuas del lirio podran bajar losniveles de plomo hasta los lmites permisibles.

La eficiencia de bio-absorcin de Pb por el li-rio fue de 77.5, 57 y 59% para los tratamientos de15, 100 y 200 ppm respectivamente (Fig. 3).

Fig. 3.Eficiencia de bio-absorcin de Pb por el li-rio acutico (Tratamientos: 15, 100 y 200 ppm, Tiem-

po de exposicin: 14 das)

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La eficiencia de las plantas de los tratamientosde 100 y 200 ppm fueron muy similares entre si,pero fueron bajas en comparacin con las del tra-tamiento de 15 ppm, haciendo evidente que lasaltas concentraciones de Pb afectan el crecimien-

to de las plantas y por lo tanto su eficiencia deabsorcin. Probablemente las races del lirio ex-puestas a altas concentraciones llegan a un puntode saturacin que finalmente limita el crecimien-to de las plantas. Se observ que las races de lasplantas de 15 ppm fueron mas frondosas y mejordesarrolladas que las races de otros tratamientos.As mismo, tanto en el tratamiento de 15 comoen el de 100 ppm se observ el desarrollo de nue-vos retoos que no crecieron en el tratamientode 200 ppm. En todos los tratamientos, hubo unincremento en cuanto al nmero de hojas. Por loanterior, podemos decir que independientemente

de la concentracin de plomo el lirio sigue cre-ciendo, pero su tolerancia y eficiencia de absor-cin es menor cuando la concentracin de plomoes mayor.

La mxima eficiencia obtenida en este estu-dio (77.5%) fue ligeramente mayor a la mximaeficiencia estimada de un estudio anterior (72%) (Nez-Lpez y col. 2003), las cuales fuerondeterminadas en el verano y primavera respecti-

vamente. De acuerdo con Polprasert (1996), lapoca ptima para el desarrollo del lirio es el ve-rano y por lo tanto su eficiencia de bio-absorcines mayor. Adems de estar relacionada con lafenologa (estado de desarrollo o madurez de laplanta), estacionalidad y tolerancia de las plan-tas, la eficiencia depender del tipo de metal y dela concentracin del metal en solucin, as comode las condiciones de cultivo, e. g. densidad deplantas, cultivo externo (outdoor) o cultivo in-terno (indoor o invernadero).

Lixiviacin

La concentracin de plomo en la biomasa lixi-viada, lixiviados y agua de enjuague se presentaen la Tabla 2.

Tabla 2.Estadstica bsica de la concentracin de Pb en la biomasa [mg Kg1], lixiviados [mg L-1] y elagua de enjuague [mg L-1] al final de proceso de lixiviacin

Biomasa lixiviada

mg Pb/kg peso seco

Lixiviado

mg Pb/l

Agua de enjuague

mg Pb/lEsquema

Simple Secuencial SimpleSecuencial

Simple SecuencialTiempo 1raetapa 2daetapa Total

4 - 5656.2 (260.4) -160.8(3.9)

62.3 (2.4) 223.1 - 0.148 (0.006)

8 17424.3 (560.8) 3338.6 (119.1) 145.9 (6.4) 185 (5.5) 68.2 (8.5) 253.2 4.98 (0.5) ND

16 18473.0 (1963.7) - 182 (6) - - - 5.6 (1.8) -

Notas: La concentracin inicial de Pb en la biomasa de la raz del lirio fue de 36390.8 mg/kg peso seco. Cadavalor es el valor promedio de n=3. Entre parntesis se indica la desviacin estndar

Al final del proceso de lixiviacin, la concen-tracin de plomo [Pb] de la biomasa se redujoconsiderablemente tanto en el esquema de lixi-viacin simple como en el secuencial, sin embar-go, fue significativamente menor en este ltimo apesar de que el tiempo de extraccin fue menor(Fig.4). En la Fig. 4 se observa que en los experi-

mentos de lixiviacin simple (8 y 16h), la con-centracin de Pb que permaneci en la biomasadel lirio fue muy similar, mientras que en los delixiviacin secuencial (4 y 8h) la concentracinde Pb se redujo a medida que aumento el tiempode extraccin.

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Fig. 4. [Pb] en la biomasa del lirio acutico al finalde la lixiviacin (2.5 de biomasa seca en 250 mL deOxalato de amonio 0.3 M)

La concentracin de plomo en los lixiviadosobtenidos es consistente con lo esperado, i.e., en

los experimentos donde hubo mayor extraccinde Pb de la biomasa, la concentracin de Pb enlos lixiviados fue mayor (Fig. 5), e. g. la concen-tracin ms alta de Pb (253 mg/l) correspondi alos lixiviados de la lixiviacin secuencial de 8h,que fue el proceso de extraccin ms efectivo.

Fig. 5. [Pb] en los lixiviados de lirio despus de unproceso de lixiviacin simple y secuencial con diferen-te tiempo de extraccin (2.5 de biomasa seca en 250mL de Oxalato de amonio 0.3 M)

Considerando la concentracin de Pb de loslixiviados obtenidos en la lixiviacin secuencial,la primera etapa sera determinante en el pro-ceso de extraccin de Pb, pues es en esta dondela concentracin de Pb es mayor, aumentandoa medida que aumenta el tiempo de extraccin(Fig. 6).

Fig. 6. [Pb] en los lixiviados de lirio a partir de unproceso de lixiviacin secuencial de dos etapas (2.5de biomasa seca en 250 mL de Oxalato de amonio

0.3 M)

Respecto a la eficiencia de lixiviacin, las efi-ciencias mas altas fueron para los procesos de lixi-viacin secuencial superando considerablementea los procesos de lixiviacin simple. En el primercaso, las eficiencias estimadas fueron de 85 y 91%para procesos con tiempos de extraccin total de4 y 8 horas respectivamente, mientras que en lalixiviacin simple se estim una eficiencia de 49 y52% para procesos con tiempos de extraccin de8 y 16 h respectivamente (Fig. 7). Estos resulta-dos indican que la lixiviacin secuencial fue msefectiva para la extraccin de Pb de la biomasaque la lixiviacin simple con tiempos de extrac-cin considerablemente menor.

Fig. 7. Eficiencia de lixiviacin de Pb del oxalatode amonio en procesos de lixiviacin simple y secuen-cial con diferentes tiempos de extraccin

Es importante sealar que a pesar de las altaseficiencia obtenidas en los procesos de lixiviacinsecuencial, el nivel de plomo de la biomasa delirio no se redujo a los niveles permisibles (i.e.,

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300-800 mg Pb/kg peso seco) establecidos en lalegislacin ambiental sobre el uso y disposicinde lodos y bioslidos (NOM-004-SEMARNAT-2002). La lixiviacin secuencial se realizo en dosetapas partiendo de una concentracin inicial de

36390.8 mg Pb/kg peso seco. Al final del procesola concentracin de plomo en la biomasa de liriose redujo a 5656.2 y 3338.6 mg/kg peso seco paraun tiempo de extraccin total de 4 y 8 horas res-pectivamente (Tabla 2, Fig.4). Con base a estosresultados observamos que a medida que aumen-ta el tiempo de extraccin se reduce la concen-tracin del Pb en la biomasa, por lo tanto, si au-mentamos el tiempo de extraccin en la primeraetapa, probablemente se bajaran los niveles deplomo hasta cumplir con los limites permisibles.Otra posibilidad para cumplir con la legislacinambiental sera aplicando un esquema de lixivia-

cin secuencial de tres etapas.

El nivel de compuestos nitrogenados en labiomasa del lirio, i.e. nitrgeno amoniacal (N-NH

3), orgnico (N-Org) y total (NT), se incre-

ment significativamente despus del proceso delixiviacin (Fig. 8). Esto es alentador porque en-tonces la biomasa, una vez destoxificada, podraser aprovechada como fertilizante.

Fig. 8. Componentes nitrogenados en la biomasadel lirio antes y despus de la lixiviacin: nitrgenoamoniacal (N-NH

3), orgnico (N-Org) y total (NT)

Suponemos que el enriquecimiento de la bio-masa con compuestos nitrogenados ocurre me-diante un proceso de intercambio catinico, endonde el plomo (Pb2+) unido a algn grupo fun-cional de la raz, probablemente grupos carbox-licos (COOH), es complejado y extrado por los

oxalatos (COO)2

2-para formar el oxalato de plo-mo soluble a travs de la siguiente reaccin: Pb2++ 2(COO)

22-Pb[(COO)

2]

22- (Nez-Lpez

y col. 2008). Entonces los grupos funcionales li-bres de plomo (COO-), quedan disponibles como

sitios de unin de cationes (cation-binding sites)y sern ocupados por NH

4+ que posteriormente se

reducir a NH3. De acuerdo con Gramms y col.

(2004), el catin NH4

+ funciona como un catinde intercambio y como un donador de protones.De esta manera la biomasa ser enriquecida conamonio y podra ser utilizada como fertilizante.Cabe destacar que los fertilizantes a base de amo-nio son los ms importantes entre los fertilizan-tes sintticos por su alto contenido de nitrgeno(80% w/w) (Miller y Cramer, 2004).

Electro-recuperacin

Despus de una hora de electrlisis (electro-deposito) sobre el electrodo poroso, la concen-tracin de plomo en los lixiviados de la primera(Lix A) y segunda (Lix B) etapa de la lixiviacinsecuencial se redujo sustancialmente (Fig. 9).

Fig. 9.Concentracin de plomo en los lixiviados

de la primera (Lix A) y segunda etapa (Lix B) de lalixiviacin secuencial antes (tiempo 0) y despus(1h) de la electro-recuperacin

La eficiencia de remocin de plomo en amboslixiviados fue alta (Fig.10), obtenindose valoressimilares a pesar de que la concentracin inicialde Pb entre uno y otro lixiviado fue bastante dife-rente. Dicho resultado, indica que el proceso deelectrolisis es eficiente independientemente de laconcentracin inicial de plomo.


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Fig. 10. Eficiencia de electro-recuperacin de plomoa partir de lixiviados con diferente concentracin deplomo inicial: Lix A =166 mg Pb/l, Lix B = 66 mgPb/l

La concentracin de plomo del lixiviado Ase redujo de 166 a 8.5 mg/l. Sin embargo, su va-

lor excede ligeramente los lmites permisibles de5 mg/l establecidos en la legislacin ambientalmexicana relacionada con la descarga de aguasresiduales en los sistemas de alcantarillado mu-nicipal (NOM-002-Ecol.1996). Por el contrario,la concentracin de plomo en el lixiviado B seredujo de 66 a 4.5 mg Pb/l, quedando por debajode los limites permisibles. Probablemente al au-mentar el tiempo de electrlisis (15 o 30 minu-tos ms) se pudiera bajar el nivel de plomo en ellixiviado A para cumplir con los requerimientosestablecidos en la legislacin ambiental.

El microanlisis efectuado en la placa decobre indica que el deposito estuvo compuestoprincipalmente de plomo (Fig. 11). Adems, lasmicrografas obtenidas por el microscopio pticode barrido, muestran que el deposito se distribuyouniformemente y presento un crecimiento nodu-lar (Fig. 12).

Fig. 11. Microanlisis del deposito de Pb del lixiviadoA, obtenido por EDS

Fig. 12. Micrografa obtenida por el MEB del deposito

de plomo del lixiviado A. 3500 X, 4m

Una de las alternativas para recuperar elplomo de aguas contaminadas es por medio demtodos electroqumicos, particularmente porelectro-depsito, que se obtiene a partir de lareduccin de un in metlico sobre un sustrato.Generalmente la electro-recuperacin se aplicapara aguas residuales industriales o mineras conaltas concentraciones de metales. En este casoeste estudio se plantea para recuperar plomo apartir de soluciones diluidas, tomando en cuenta

que la solucin obtenida durante la lixiviacinde las plantas contaminadas presenta bajas con-centraciones de Pb. Los resultados obtenidos de-muestran que esto es posible y que incluso los ni-veles de plomo pueden reducirse hasta satisfacerlos requerimientos establecidos en la legislacinambiental. Faltara escalar este proceso a nivelpiloto y realizar una evaluacin sobre el costoenergtico y otros insumos para determinar laviabilidad econmica del proceso.

Conclusiones

El lirio acutico es una planta con alto po-tencial para la fitorremediacin de aguas conta-minadas con plomo por su alta capacidad paraabsorberlo mediante el proceso natural de rizo-filtracin. La raz es la parte de la planta dondese acumula el 98.8 % del plomo absorbido porlo que necesita un tratamiento previo antes deser desechadas. Las hojas, que son mas volumi-


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nosas y pesadas que la raz por su alto conteni-do de agua, podran ser desechadas sin ningnriesgo o podran ser aprovechadas como forrajeo composta. En las soluciones ms diluidas denuestro estudio (15 mg Pb/l), se obtuvo la mas

alta eficiencia de bio-absorcin (i. e. 77.5 %) yesta fue suficiente para bajar los niveles de plomoa los lmites permisibles establecidos en la legis-lacin ambiental. La eficiencia en los tratamien-tos con las concentraciones mas altas (100 y 200mg Pb /l) fue similar, con valores entre 57-59%.Los niveles de Pb en estos tratamientos podranreducirse a los lmites permisibles si las solucio-nes se diluyeran para aumentar la eficiencia dellirio o con un esquema de cosecha y resiembrascontinuas del lirio. De esta manera, los sistemasde lirio acutico podran representar una opcinviable en el estado de Quertaro y a nivel nacio-

nal para enfrentar el problema de contaminacinde aguas con plomo y podra hacerse extensivopara remover otros metales.

El mtodo de lixiviacin con oxalato de amo-nio, es efectivo para el tratamiento de la biomasadel lirio generada en el proceso de rizofiltracinde plomo, pues reduce sustancialmente los nive-les de plomo de la biomasa de la raz de lirio. Delos esquemas aplicados, la lixiviacin secuencialfue la mas eficiente y aumenta conforme aumen-ta el tiempo de extraccin. Las eficiencias de ex-

traccin de plomo determinadas en este estudiofueron de 85 y 91 % para procesos de lixiviacinsecuencial con un tiempo total de extraccin de4 y 8 h respectivamente. Las eficiencias para losprocesos de lixiviacin simple fueron de 49 y 52%, incluso a mayores tiempos de lixiviacin, i. e.8 y 16 h respectivamente. An cuando se obtu-vieron altas eficiencias en los procesos de lixivia-cin secuencial (e. g. de 36390.8 a a 3338.6 mgPb/kg peso seco) la concentracin de plomo enla biomasa supera los niveles permisibles, peroaumentando el tiempo de extraccin o aplican-do un esquema de lixiviacin secuencial de tres

etapas podran reducirse los niveles de plomo enla biomasa a los lmites permisibles. Una de lasventajas del mtodo de lixiviacin propuesto esque efectivamente la biomasa lixiviada al finaldel proceso se enriquece significativamente concompuestos nitrogenados, por lo que la bioma-sa, una vez detoxificada por completo podra serempleada como fertilizante. Este mtodo ademspodra hacerse extensivo a otras plantas, tanto

terrestres como acuticas. Esta es una contribu-cin importante del presente trabajo, incluso anivel internacional, porque se estn aportandoelementos para el manejo y uso de la biomasa delas plantas contaminadas generadas en los pro-

cesos de fitorremediacin de metales, que era loque limitaba la implementacin de esta tecnolo-ga a gran escala.

Los lixiviados obtenidos en el proceso de lixi-viacin pueden tratarse con mtodos electroqu-micos para reducir la concentracin de plomo alos lmites permisibles. La eficiencia de electro-remocin de plomo fue alta, i.e., 93 y 95 % paralos lixiviados con concentracin inicial de 66y 166 mg Pb/l. A pesar de que la eficiencia deremocin fue similar, en los lixiviados con bajasconcentraciones de Pb inicial los niveles de plo-

mo se redujeron a los niveles permisibles. En loslixiviados con concentracin de inicial de 166 mgPb/l, los niveles de plomo exceden ligeramentelos limites permisibles, por lo que se requerir deun mayor tiempo de electro-depsito para cum-plir con la legislacin ambiental. El plomo recu-perado podra entonces ser confinado con mayorseguridad.

En general, la propuesta integral que presen-tamos para el tratamiento de aguas contaminadascon plomo a partir de plantas bio-absorbentes dellirio acutico, fortalecern la estrategia de fito-rremediacin de metales a nivel mundial y podraimplementarse a gran escala, sin la generacin deresiduos peligrosos, sino de biomasa residual quedespus de un proceso de detoxificacin y enri-quecimiento con oxalato de amonio podra seraprovechada como fertilizante.

Agradecimientos

Se agradece al CONACyT por su apoyo a tra-vs del proyecto Z-039, al CIDETEQ por la becaotorgada para realizar mis estudios, a Juan Car-los Chacn por su apoyo en la colecta del lirio,a Patricia Daz, por sus valiosos consejos durantetoda la parte experimental, a Guadalupe Olvera,y Guillermo Carranza por su apoyo en el anlisisdel Pb, a Carlota Ruz por analizar el contenidode nitrgeno de la biomasa y a Jos Germn Flo-res por los anlisis EDS y microfotografas de losdepsitos en el MEB.


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